Redox-active scandium oxide cluster inside a fullerene cage: Spectroscopic, voltammetric, electron spin resonance spectroelectrochemical, and extended density functional theory study of Sc4O2@C80 and its ion radicals

Journal of the American Chemical Society

Volumn 134, Issue 48, 2012, Pages 19607-19618

  Popov, Alexey A ^a,b   Chen, Ning ^c,f   Pinzón, Julio R ^d,g   Stevenson, Steven ^e   Echegoyen, Luis A ^c   Dunsch, Lothar ^a  

^a IFW DRESDEN   (Germany)

^b MOSCOW STATE UNIVERSITY   (Russian Federation)

^c UNIVERSITY OF TEXAS AT EL PASO   (United States)

^d CLEMSON UNIVERSITY   (United States)

^e INDIANA UNIVERSITY PURDUE UNIVERSITY FORT WAYNE   (United States)

^f SOOCHOW UNIVERSITY   (China)

^g UNIVERSIDAD SANTO TOMÁS   (Colombia)

Author keywords

[No Author keywords available]

Indexed keywords

ANION RADICALS; ATOMIC ORBITAL; CATION-RADICALS; COUPLING CONSTANTS; DIVALENT STATE; ENDOHEDRAL METALLOFULLERENES; ENDOHEDRALS; ESR SPECTRA; FULLERENE CAGES; HIGHEST OCCUPIED MOLECULAR ORBITAL; HYPERFINE COUPLING CONSTANTS; HYPERFINE STRUCTURE; ION RADICALS; METAL-METAL BONDING; MOLECULAR DYNAMICS SIMULATIONS; OXIDATION AND REDUCTION; REDOX PROCESS; REDOX STATE; REDOX-ACTIVE; REVERSIBLE REDUCTION; SCANDIUM OXIDE; SPECTROELECTROCHEMICAL; SPECTROELECTROCHEMICAL STUDY; SPIN DENSITY DISTRIBUTIONS; VOLTAMMETRIC;

ATOMS; CHEMICAL BONDS; DENSITY FUNCTIONAL THEORY; ELECTRON SPIN RESONANCE SPECTROSCOPY; FULLERENES; MOLECULAR DYNAMICS; POSITIVE IONS; QUANTUM CHEMISTRY; REDUCTION; SCANDIUM COMPOUNDS; SPECTROELECTROCHEMISTRY;

SCANDIUM;

FULLERENE; RADICAL; SCANDIUM; SCANDIUM OXIDE; UNCLASSIFIED DRUG;

ARTICLE; ATOM; CARBON NUCLEAR MAGNETIC RESONANCE; CHEMICAL BOND; CHEMICAL STRUCTURE; CYCLIC POTENTIOMETRY; DENSITY FUNCTIONAL THEORY; ELECTROCHEMISTRY; ELECTRON SPIN RESONANCE; MOLECULAR DYNAMICS; OXIDATION REDUCTION REACTION;

EID: 84870690349     PISSN: 00027863     EISSN: 15205126     Source Type: Journal    
DOI: 10.1021/ja306728p     Document Type: Article

References (107)

1. Shinohara, H. Rep. Prog. Phys. 2000, 63 (6) 843-892
2. Akasaka, T.; Nagase, S. Endofullerenes: A New Family of Carbon Clusters; Kluwer: Dordrecht, The Netherlands, 2002.
3. Dunsch, L.; Yang, S. Small 2007, 3 (8) 1298-1320
4. Chaur, M. N.; Melin, F.; Ortiz, A. L.; Echegoyen, L. Angew. Chem., Int. Ed. 2009, 48, 7514-7538
5. Rodriguez-Fortea, A.; Balch, A. L.; Poblet, J. M. Chem. Soc. Rev. 2012, 40, 3551-3563
6. Yang, S.; Liu, F.; Chen, C.; Jiao, M.; Wei, T. Chem. Commun. 2011, 47 (43) 11822-11839
7. Popov, A. A.; Avdoshenko, S. M.; Pendás, A. M.; Dunsch, L. Chem. Commun. 2012, 48, 8031-8050
8. Stevenson, S.; Rice, G.; Glass, T.; Harich, K.; Cromer, F.; Jordan, M. R.; Craft, J.; Hadju, E.; Bible, R.; Olmstead, M. M.; Maitra, K.; Fisher, A. J.; Balch, A. L.; Dorn, H. C. Nature 1999, 401 (6748) 55-57
9. Stevenson, S.; Fowler, P. W.; Heine, T.; Duchamp, J. C.; Rice, G.; Glass, T.; Harich, K.; Hajdu, E.; Bible, R.; Dorn, H. C. Nature 2000, 408 (6811) 427-428
10. Dunsch, L.; Krause, M.; Noack, J.; Georgi, P. J. Phys. Chem. Solids 2004, 65 (2-3) 309-315
11. Krause, M.; Wong, J.; Dunsch, L. Chem.-Eur. J. 2005, 11 (2) 706-711
12. Yang, S. F.; Dunsch, L. J. Phys. Chem. B 2005, 109 (25) 12320-12328
13. Chaur, M. N.; Melin, F.; Elliott, B.; Athans, A. J.; Walker, K.; Holloway, B. C.; Echegoyen, L. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129 (47) 14826-14829
14. Melin, F.; Chaur, M. N.; Engmann, S.; Elliott, B.; Kumbhar, A.; Athans, A. J.; Echegoyen, L. Angew. Chem., Int. Ed. 2007, 46 (47) 9032-9035
15. Chaur, M. N.; Melin, F.; Ashby, J.; Kumbhar, A.; Rao, A. M.; Echegoyen, L. Chem.-Eur. J. 2008, 14 (27) 8213-8219
16. Olmstead, M. M.; Balch, A. L.; Pinzón, J. R.; Echegoyen, L.; Gibson, H. W.; Dorn, H. C. New Endohedral Metallofullerenes: Trimetallic Nitride Endohedral Fullerenes. In Chemistry of Nanocarbons; Akasaka, T.; Wudl, F.; Nagase, S., Eds.; John Wiley & Sons, Ltd.: Chichester, U.K., 2010; pp 239-259.
17. Zuo, T. M.; Beavers, C. M.; Duchamp, J. C.; Campbell, A.; Dorn, H. C.; Olmstead, M. M.; Balch, A. L. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129 (7) 2035-2043
18. Krause, M.; Ziegs, F.; Popov, A. A.; Dunsch, L. ChemPhysChem 2007, 8 (4) 537-540
19. Wang, C. R.; Kai, T.; Tomiyama, T.; Yoshida, T.; Kobayashi, Y.; Nishibori, E.; Takata, M.; Sakata, M.; Shinohara, H. Angew. Chem., Int. Ed. 2001, 40 (2) 397-399
20. Shi, Z. Q.; Wu, X.; Wang, C. R.; Lu, X.; Shinohara, H. Angew. Chem., Int. Ed. 2006, 45 (13) 2107-2111
21. Iiduka, Y.; Wakahara, T.; Nakajima, K.; Tsuchiya, T.; Nakahodo, T.; Maeda, Y.; Akasaka, T.; Mizorogi, N.; Nagase, S. Chem. Commun. 2006, 19, 2057-2059
22. Iiduka, Y.; Wakahara, T.; Nakahodo, T.; Tsuchiya, T.; Sakuraba, A.; Maeda, Y.; Akasaka, T.; Yoza, K.; Horn, E.; Kato, T.; Liu, M. T. H.; Mizorogi, N.; Kobayashi, K.; Nagase, S. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127 (36) 12500-12501
23. Yang, H.; Lu, C.; Liu, Z.; Jin, H.; Che, Y.; Olmstead, M. M.; Balch, A. L. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130 (51) 17296-17300
24. Inoue, T.; Tomiyama, T.; Sugai, T.; Okazaki, T.; Suematsu, T.; Fujii, N.; Utsumi, H.; Nojima, K.; Shinohara, H. J. Phys. Chem. B 2004, 108 (23) 7573-7579
25. Wang, T.-S.; Chen, N.; Xiang, J.-F.; Li, B.; Wu, J.-Y.; Xu, W.; Jiang, L.; Tan, K.; Shu, C.-Y.; Lu, X.; Wang, C.-R. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131 (46) 16646-16647
26. Wu, J.; Wang, T.; Ma, Y.; Jiang, L.; Shu, C.; Wang, C. J. Phys. Chem. C 2011, 115 (48) 23755-23759
27. Wang, T.-S.; Feng, L.; Wu, J.-Y.; Xu, W.; Xiang, J.-F.; Tan, K.; Ma, Y.-H.; Zheng, J.-P.; Jiang, L.; Lu, X.; Shu, C.-Y.; Wang, C.-R. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132 (46) 16362-16364
28. Stevenson, S.; Mackey, M. A.; Stuart, M. A.; Phillips, J. P.; Easterling, M. L.; Chancellor, C. J.; Olmstead, M. M.; Balch, A. L. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130 (36) 11844-11845
29. Mercado, B. Q.; Olmstead, M. M.; Beavers, C. M.; Easterling, M. L.; Stevenson, S.; Mackey, M. A.; Coumbe, C. E.; Phillips, J. D.; Phillips, J. P.; Poblet, J. M.; Balch, A. L. Chem. Commun. 2010, 46, 279-281
30. Dunsch, L.; Yang, S.; Zhang, L.; Svitova, A.; Oswald, S.; Popov, A. A. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132 (15) 5413-5421
31. Chen, N.; Chaur, M. N.; Moore, C.; Pinzon, J. R.; Valencia, R.; Rodriguez-Fortea, A.; Poblet, J. M.; Echegoyen, L. Chem. Commun. 2010, 46 (26) 4818-4820
32. Valencia, R.; Rodriguez-Fortea, A.; Stevenson, S.; Balch, A. L.; Poblet, J. M. Inorg. Chem. 2009, 48, 5957-5961
33. Popov, A. A.; Dunsch, L. Chem.-Eur. J. 2009, 15 (38) 9707-9729
34. Popov, A. A.; Dunsch, L. J. Phys. Chem. Lett. 2011, 2 (7) 786-794
35. Popov, A. A.; Chen, C.; Yang, S.; Lipps, F.; Dunsch, L. ACS Nano 2010, 4 (8) 4857-4871
36. Zhang, L.; Popov, A. A.; Yang, S.; Klod, S.; Rapta, P.; Dunsch, L. Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 7840-7847
37. Suzuki, T.; Maruyama, Y.; Kato, T.; Kikuchi, K.; Nakao, Y.; Achiba, Y.; Kobayashi, K.; Nagase, S. Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 1995, 34 (10) 1094-1096
38. Jakes, P.; Dinse, K. P. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123 (36) 8854-8855
39. Chen, C.; Liu, F.; Li, S.; Wang, N.; Popov, A. A.; Jiao, M.; Wei, T.; Li, Q.; Dunsch, L.; Yang, S. Inorg. Chem. 2012, 51 (5) 3039-3045
40. Yang, S.; Popov, A. A.; Dunsch, L. Angew. Chem., Int. Ed. 2008, 47, 8196-8200
41. Miyake, Y.; Suzuki, S.; Kojima, Y.; Kikuchi, K.; Kobayashi, K.; Nagase, S.; Kainosho, M.; Achiba, Y.; Maniwa, Y.; Fisher, K. J. Phys. Chem. 1996, 100, 9579-9581
42. Lu, X.; Nakajima, K.; Iiduka, Y.; Nikawa, H.; Mizorogi, N.; Slanina, Z.; Tsuchiya, T.; Nagase, S.; Akasaka, T. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133 (48) 19553-19558
43. Kurihara, H.; Lu, X.; Iiduka, Y.; Mizorogi, N.; Slanina, Z.; Tsuchiya, T.; Akasaka, T.; Nagase, S. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133 (8) 2382-2385
44. Ramsey, N. F. Phys. Rev. 1950, 78 (6) 699-703
45. Kurihara, H.; Lu, X.; Iiduka, Y.; Mizorogi, N.; Slanina, Z.; Tsuchiya, T.; Nagase, S.; Akasaka, T. Chem. Commun. 2012, 48, 1290-1292
46. Yang, S.; Popov, A. A.; Chen, C.; Dunsch, L. J. Phys. Chem. C 2009, 113 (18) 7616-7623
47. Chen, N.; Beavers, C. M.; Mulet-Gas, M.; Rodriguez-Fortea, A.; Munoz, E. J.; Li, Y.-Y.; Olmstead, M. M.; Balch, A. L.; Poblet, J. M.; Echegoyen, L. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134 (18) 7851-7860
48. Krause, M.; Kuzmany, H.; Georgi, P.; Dunsch, L.; Vietze, K.; Seifert, G. J. Chem. Phys. 2001, 115 (14) 6596-6605
49. Popov, A. A. J. Comput. Theor. Nanosci. 2009, 6 (2) 292-317
50. Rivera-Nazario, D. M.; Pinzón, J. R.; Stevenson, S.; Echegoyen, L. A. J. Phys. Org. Chem. 2012, 10.1002/poc.3009
51. Popov, A. A.; Avdoshenko, S. M.; Cuniberti, G.; Dunsch, L. J. Phys. Chem. Lett. 2011, 1592-1600
52. Yang, S.; Chen, C.; Popov, A.; Zhang, W.; Liu, F.; Dunsch, L. Chem. Commun. 2009, 6391-6393
53. Elliott, B.; Yu, L.; Echegoyen, L. J. Am. Chem. Soc. 2005, 127 (31) 10885-10888
54. Yang, S. F.; Zalibera, M.; Rapta, P.; Dunsch, L. Chem.-Eur. J. 2006, 12 (30) 7848-7855
55. Pinzon, J. R.; Zuo, T. M.; Echegoyen, L. Chem.-Eur. J. 2010, 16 (16) 4864-4869
56. Mercado, B. Q.; Chen, N.; Rodriguez-Fortea, A.; Mackey, M. A.; Stevenson, S.; Echegoyen, L.; Poblet, J. M.; Olmstead, M. M.; Balch, A. L. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133 (17) 6752-6760
57. Heine, T.; Vietze, K.; Seifert, G. Magn. Reson. Chem. 2004, 42, S199-S201
58. Vietze, K.; Seifert, G. AIP Conf. Proc. 2002, 633 (1) 39-42
59. Popov, A. A.; Dunsch, L. Phys. Chem. Chem. Phys. 2011, 13 (19) 8977-8984
60. Asher, J. R.; Doltsinis, N. L.; Kaupp, M. Magn. Reson. Chem. 2005, 43 (S1) S237-S247
61. Asher, J. R.; Doltsinis, N. L.; Kaupp, M. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126 (31) 9854-9861
62. Popov, A. A.; Dunsch, L. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130 (52) 17726-17742
63. Popov, A. A.; Shustova, N. B.; Svitova, A. L.; Mackey, M. A.; Coumbe, C. E.; Phillips, J. P.; Stevenson, S.; Strauss, S. H.; Boltalina, O. V.; Dunsch, L. Chem.-Eur. J. 2010, 16 (16) 4721-4724
64. Shustova, N. B.; Peryshkov, D. V.; Kuvychko, I. V.; Chen, Y.-S.; Mackey, M. A.; Coumbe, C. E.; Heaps, D. T.; Confait, B. S.; Heine, T.; Phillips, J. P.; Stevenson, S.; Dunsch, L.; Popov, A. A.; Strauss, S. H.; Boltalina, O. V. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133 (8) 2672-2690
65. Yannoni, C. S.; Hoinkis, M.; Devries, M. S.; Bethune, D. S.; Salem, J. R.; Crowder, M. S.; Johnson, R. D. Science 1992, 256 (5060) 1191-1192
66. Suzuki, S.; Kawata, S.; Shiromaru, H.; Yamauchi, K.; Kikuchi, K.; Kato, T.; Achiba, Y. J. Phys. Chem. 1992, 96 (18) 7159-7161
67. Inakuma, M.; Shinohara, H. J. Phys. Chem. B 2000, 104 (32) 7595-7599
68. Kato, T. J. Mol. Struct. 2007, 838 (1-3) 84-88
69. Wang, T.; Wu, J.; Xu, W.; Xiang, J.; Lu, X.; Li, B.; Jiang, L.; Shu, C.; Wang, C. Angew. Chem., Int. Ed. 2010, 49 (10) 1786-1789
70. Wang, T.; Wu, J.; Feng, Y.; Ma, Y.; Jiang, L.; Shu, C.; Wang, C. Dalton Trans. 2012, 41 (9) 2567-2570
71. Kurihara, H.; Iiduka, Y.; Rubin, Y.; Waelchli, M.; Mizorogi, N.; Slanina, Z.; Tsuchiya, T.; Nagase, S.; Akasaka, T. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134 (9) 4092-4095
72. Yang, S. F.; Rapta, P.; Dunsch, L. Chem. Commun. 2007, 2, 189-191
73. Rapta, P.; Popov, A. A.; Yang, S. F.; Dunsch, L. J. Phys. Chem. A 2008, 112, 5858-5865
74. Knight, L. B.; Wise, M. B.; Fisher, T. A. Inorg. Chem. 1981, 20 (8) 2623-2626
75. McIntyre, N. S.; Lin, K. C.; Weltner, W. J. Chem. Phys. 1972, 56 (11) 5576-5583
76. Weltner, W.; McLeod, D.; Kasai, P. H. J. Chem. Phys. 1967, 46 (8) 3172-3184
77. Miliordos, E.; Mavridis, A. J. Phys. Chem. A 2010, 114 (33) 8536-8572
78. Kalemos, A.; Kaplan, I. G.; Mavridis, A. J. Chem. Phys. 2010, 132 (2) 024309-7
79. Camacho, C.; Witek, H. A.; Cimiraglia, R. J. Chem. Phys. 2010, 132 (24) 244306-9
80. Knight, L. B., Jr; Van Zee, R. J.; Weltner, W., Jr. Chem. Phys. Lett. 1983, 94 (3) 296-299
81. Knight, L. B.; McKinley, A. J.; Babb, R. M.; Hill, D. W.; Morse, M. D. J. Chem. Phys. 1993, 99 (10) 7376-7383
82. Yang, T.; Zhao, X.; Osawa, E. Chem.-Eur. J. 2011, 17 (37) 10230-10234
83. Dinse, K. P.; Kato, T. Multi-Frequency EPR Study of Metallo- Endofullerenes. In Novel NMR and EPR Techniques; Dolinšek, J.; Vilfan, M.; Žumer, S., Eds.; Lecture Notes in Physics 684; Springer: Berlin, Heidelberg, 2006; pp 185-207.
84. Zuo, T.; Xu, L.; Beavers, C. M.; Olmstead, M. M.; Fu, W.; Crawford, T. D.; Balch, A. L.; Dorn, H. C. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130 (39) 12992-12997
85. Stevenson, S.; Thompson, M. C.; Coumbe, H. L.; Mackey, M. A.; Coumbe, C. E.; Phillips, J. P. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129 (51) 16257-16262
86. Mercado, B. Q.; Sruart, M. A.; Mackey, M. A.; Pickens, J. E.; Confait, B. S.; Stevenson, S.; Easterling, M. L.; Valencia, R.; Rodriguez-Fortea, A.; Poblet, J. M.; Olmstead, M. M.; Balch, A. L. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 12098-12105
87. Stevenson, S. Metallic Oxide Clusters in Fullerene Cages. In Handbook of Carbon Nanomaterials; D'Souza, F.; Kadish, K. M., Eds.; World Scientific Publishing Co.: Singapore, 2011; Vol. I, pp 185-205.
88. Stevenson, S.; Mackey, M. A.; Pickens, J. E.; Stuart, M. A.; Confait, B. S.; Phillips, J. P. Inorg. Chem. 2009, 48 (24) 11685-11690
89. Petr, A.; Dunsch, L.; Neudeck, A. J. Electroanal. Chem. 1996, 412 (1, 2) 153-158
90. Rapta, P.; Bartl, A.; Gromov, A.; Stasko, A.; Dunsch, L. ChemPhysChem 2002, 3 (4) 351-356
91. Stoll, S.; Schweiger, A. J. Magn. Reson. 2006, 178 (1) 42-55
92. Perdew, J. P.; Burke, K.; Ernzerhof, M. Phys. Rev. Lett. 1996, 77 (18) 3865-3868
93. Laikov, D. N. Chem. Phys. Lett. 1997, 281, 151-156
94. Laikov, D. N.; Ustynuk, Y. A. Russ. Chem. Bull. 2005, 54 (3) 820-826
95. Laikov, D. N. Chem. Phys. Lett. 2005, 416 (1-3) 116-120
96. Neese, F. Wiley Interdiscip. Rev.: Comput. Mol. Sci. 2012, 2 (1) 73-78
97. Neese, F. ORCA, an ab Initio, Density Functional and Semiempirical Program Package, version 2.8; Institute for Physical and Theoretical Chemistry: Bonn, Germany, 2010.
98. Schaefer, A.; Horn, H.; Ahlrichs, R. J. Chem. Phys. 1992, 97 (4) 2571-2577
99. Weigend, F.; Ahlrichs, R. Phys. Chem. Chem. Phys. 2005, 7, 3297-3305
100. Neese, F. Inorg. Chim. Acta 2002, 337, 181-192
101. Hedegård, E. D.; Kongsted, J.; Sauer, S. P. A. Phys. Chem. Chem. Phys. 2012, 14, 10669-10676
102. VandeVondele, J.; Krack, M.; Mohamed, F.; Parrinello, M.; Chassaing, T.; Hutter, J. Comput. Phys. Commun. 2005, 167, 103-128
103. The CP2K Developers Group, 2010.
104. Lippert, G.; Hutter, J.; Parrinello, M. Theor. Chem. Acc. 1993, 103, 124-140
105. Goedecker, S.; Teter, M.; Hutter, J. Phys. Rev. B 1996, 54, 1703-1710
106. Zhurko, G. A. ChemCraft, version 1.6. http://www.chemcraftprog.com, accessed 2011.
107. Humphrey, W.; Dalke, A.; Schulten, K. J. Mol. Graphics 1996, 14, 33-38