Energetics and mechanism of ammonia synthesis through the chatt cycle: Conditions for a catalytic mode and comparison with the schrock cycle

Chemistry - A European Journal

Volumn 14, Issue 2, 2008, Pages 644-652

  Stephan, Gerald C ^a   Sivasankar, Chinnappan ^a   Studt, Felix ^a   Tuczek, Felix ^a  

^a UNIVERSITY OF KIEL   (Germany)

Author keywords

Density functional calculations; Dinitrogen complexes; Nitrogen fixation

Indexed keywords

CYCLIZATION; ENTHALPY; ETHERS; NITROGEN FIXATION; PROTONATION;

CHATT CYCLE; DECAMETHYLCHROMOCENE; ENDERGONIC REACTIONS; QUANTUMCHEMICAL METHODOLOGY; SCHROCK CYCLE;

AMMONIA;

AMMONIA; MOLYBDENUM; ORGANOMETALLIC COMPOUND; PROTON;

ARTICLE; CATALYSIS; CHEMICAL MODEL; CHEMICAL STRUCTURE; CHEMISTRY; COMPARATIVE STUDY; COMPUTER SIMULATION; OXIDATION REDUCTION REACTION; QUANTUM THEORY; SYNTHESIS; THERMODYNAMICS;

AMMONIA; CATALYSIS; COMPUTER SIMULATION; MODELS, CHEMICAL; MOLECULAR STRUCTURE; MOLYBDENUM; ORGANOMETALLIC COMPOUNDS; OXIDATION-REDUCTION; PROTONS; QUANTUM THEORY; THERMODYNAMICS;

EID: 38149075096     PISSN: 09476539     EISSN: 15213765     Source Type: Journal    
DOI: 10.1002/chem.200700849     Document Type: Article

References (65)

1. a) B. A. MacKay, M. D. Fryzuk, Chem. Rev. 2004, 104, 385;
2. b) M. Hidai, Coord. Chem. Rev. 1999, 99, 185;
3. c) C. M. Kozak, P. Mountford, Angew. Chem. 2004, 116. 1206;
4. Angew. Chem. Int. Ed. 2004, 43, 1186;
5. d) J. Chatt. J. R. Dilworth. R. L. Richards. Chem. Rev. 1978, 78, 589;
6. e) M. Hidai. Y. Mizobe. Chem. Rev. 1995, 95, 1115:
7. f) G. J. Leigh. Acc Chem. Res. 1992, 25, 177;
8. g) R. A. Henderson. G. J. Leigh, C. Pickett, Adv. Inorg. Chem. Radiochem. 1983, 27, 197.
9. "Truly catalytic" means a cyclic conversion where the total amount of product (in moles) exceeds that of the catalyst (in moles).
10. a) R. R. Schrock, Acc. Chem. Res. 2005, 38, 955;
11. b) D. V. Yandulov. R. R. Schrock, J. Am. Chem. Soc 2002, 124, 6252:
12. c) D. V. Yandulov, R. R. Schrock, A. L. Rheingold, C. Ceccarelli, W. M. Davis, Inorg. Chem. 2003, 42, 796;
13. d) V. Ritleng, D. V. Yandulov. W. W. Weare, R. R. Schrock. A. S. Hock. W. M. Davis. J. Am. Chem. Soc 2004, 126, 6150.
14. a) D. V. Yandulov. R. R. Schrock. Science 2003, 301, 76;
15. b) D. V. Yandulov, R. R. Schrock. Inorg. Chem. 2005, 44, 1103.
16. a) F. Studt. F. Tuczek. Angew. Chem. 2005, 117, 5783;
17. Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44,5639;
18. b) F. Studt. F. Tuczek. J. Comput. Chem. 2006, 27, 1278:
19. c) F. Neese. Angew. Chem. 2005, 117, 202;
20. Angew. Chem. Int. Ed. 2005, 44, 196.
21. a) B. Le Guennic. B. Kirchner. M. Reiher, Chem. Eur. J. 2005, 11, 7448;
22. b) M. Reiher. B. Le Guennic. B. Kirchner. Inorg. Chem. 2005, 44, 9640;
23. c) Zexing Cao. Z. Zhou. H. Wang. Q. Zhang. Int. J Quantum Chem. 2005, 103, 344.
24. a) M. Hölscher. W Leitner. Eur. J. Inorg. Chem. 2006, 21, 4407:
25. b) M. Hölscher. M. H. G. Prechtl. W. Leitner. Chem. Eur. J. 2007, 13, 6636.
26. C. J. Pickett. J. Talarmin. Nature 1985, 317, 652.
27. W. Koch. M. C. Holthausen, A Chemist's Guide to Density Functional Theory. Wiley-VCH, Weinheim. 2001.
28. M. F. C. GuedesdaSilva. J. J. R. Frausto da Silva, Inorg. Chem. 2002, 41, 219.
29. a) A. D. Becke. Phys. A 1988, 38, 3098;
30. b) A. D. Becke, J. Chem. Phys. 1993, 98, 1372:
31. c) A. D. Becke. J. Chem. Phys. 1993, 98, 5648.
32. a) T H. Dunning, P. J. Hay, Modern Theoretical Chemistry III (Ed.: H. F. Schaefer III). Plenum, New York, 1976;
33. b) P. J. Hay, W.R. Wadt. J. Chem. Phys. 1985, 82, 270;
34. c) W. R. Wadt. P.J. Hay, J. Chem. Phys. 1985, 82, 284.
35. A. Schaefer. H. Horn. R. Ahlrichs. J. Chem. Phys. 1992, 97, 2571.
36. a) M. T Canees, B. Mennucci. J. Tomasi. J. Chem. Phys. 1997, 107, 3032;
37. b) M. Cossi, V. Barone. B. Mennucci. J. Tomasi, Chem. Phys. Lett. 1998, 286, 253;
38. c) B. Mennucci. J. Tomasi. J. Chem. Phys. 1997, 106, 5151.
39. a) Gaussian 98, Revision A.6, M. J. Frisch. G. W. Trucks, H. B. Schlegel. G. E. Scuseria, M. A. Robb, J. R. Cheeseman, V. G. Zakrzewski. J. A. Montgomery. Jr.. R. E. Stratmann. J. C. Burant. S. Dapprich. J. M. Millam. A. D. Daniels. K. N. Kudin. M. C. Strain. O. Farkas, J. Tomasi. V. Barone. M. Cossi, R. Cammi. B. Mennucci, C. Pomelli, C. Adamo, S. Clifford, J. Ochterski. G. A. Petersson, P. Y. Ayala. Q. Cui. K. Morokuma. D. K. Malick, A. D. Rabuck. K. Raghavachari, J. B. Foresman. J. Cioslowski. J. V. Ortiz. B. B. Stefanov. G. Liu, A. Liashenko. P. Piskorz. I. Komaromi, R. Gomperts. R. L. Martin, D. J. Fox, T. Keith. M. A. Al-Laham. C. Y. Peng. A. Nanayakkara, C. Gonzalez. M. Challacombe, P. M. W. Gill. B. Johnson. W. Chen, M. W. Wong, J. L. Andres, C. Gonzalez, M. Head-Gordon, E. S. Replogle. J. A. Pople. Gaussian, Inc.. Pittsburgh PA. 1998;
40. b) Gaussian 03, Revision B.03. M. J. Frisch. G. W. Trucks. H. B. Schlegel. G. E. Scuseria. M. A. Robb, J. R. Cheeseman. J. A. Montgomery, Jr.. T. Vreven. K. N. Kudin. J. C. Burant. J. M. Millam, S. S. Iyengar. J. Tomasi. V Barone. B. Mennucci. M. Cossi. G. Scalmani. N. Rega, G. A. Petersson. H. Nakatsuji, M. Hada, M. Ehara. K. Toyota. R. Fukuda, J. Hasegawa. M. Ishida, T. Nakajima, Y. Honda. O. Kitao. H. Nakai, M. Klene. X. Li. J. E. Knox. H. P. Hratchian. J. B. Cross. C. Adamo, J. Jaramillo. R. Gomperts. R. E. Stratmann. O. Yazyev. A. J. Austin. R. Cammi, C. Pomelli, J. W. Ochterski. P. Y. Ayala, K. Morokuma. G. A. Voth. P. Salvador. J. J. Dannenberg. V. G. Zakrzewski. S. Dapprich. A. D. Daniels. M. C. Strain. O. Farkas, D. K. Malick, A. D. Rabuck, K. Raghavachari, J. B. Foresman. J. V. Ortiz, O. Cui. A. G. Baboul, S. Clifford, J. Cioslowski. B. B. Stefanov. G. Liu. A. Liashenko. P. Piskorz, I. Komaromi. R. L. Martin, D. J. Fox, T Keith. M. A. Al-Laham, C. Y. Peng, A. Nanayakkara, M. Challacombe. P M. W. Gill. B. Johnson. W. Chen. M. W. Wong. C. Gonzalez. J. A. Pople. Gaussian. Inc., Pittsburgh PA, 2003.
41. F. Neese, ORCA, Version 2.2; Max-Planck Institut für Bioanorganische Chemie, Mülheim/Ruhr, Germany, 2004.
42. T Uchida. Y. Uchida, M. Hidai, T. Kodama, Acta Crystallogr. 1975, B31, 1197.
43. F. Tuczek, K. H. Horn. N. Lehnert. Coord. Chem. Rev. 2003, 245, 107.
44. T. A. George, C. D. Seibold, J Am. Chem. Soc. 1972, 94, 6859.
45. M. Hidai, M. Sato, M. Harakawa. Y. Uchida. Inorg. Chem. 1976, 15, 2694.
46. K. Mersmann, A. Hauser, N. Lehnen, F. Tuczek. Inorg. Chem. 2006, 45, 5044.
47. J. R. Dilworth, P. L. Dahlstrom. J. R. Hyde. J. Zubieta. Inorg. Chim. Acta 1983, 71, 21.
48. a) N. Lehnen, F. Tuczek, Inorg. Chem. 1999, 38, 1659:
49. b) N. Lehnert. F. Tuczek. Inorg. Chem. 1999, 38, 1671.
50. K. H. Horn, N. Lehnert, F. Tuczek, Inorg. Chem. 2003, 42, 1076.
51. C. J. Pickett, J. Biol. Inorg. Chem. 1996, 1, 601.
52. C. M. Elson, Inorg. Chim. Acta 1976, 18, 209.
53. T I. Al-Salih, C.J. Pickett. J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1985, 1255.
54. a) K. Mersmann, K. H. Horn, N. Böres, N. Lehnert, F. Studt. F. Paulat, G. Peters, I. Ivanovic-Burmazovic, R. van Eldik. F. Tuczek. Inorg. Chem. 2005, 44, 3031;
55. b) R. A. Henderson. G. J. Leigh. C. J. Pickett, J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1989, 425.
56. F. Tuczek. Adv. Inorg. Chem. 2004, 56, 27.
57. T Adachi, D. J. Hughes, S. K. Ibrahim. S. Okamoto, C. J. Pickett. N. Yabanouchi, T. Yoshida, J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1995, 1081.
58. Y. Alias, S. K. Ibrahim, M. A. Queiros, A. Fonseca, J. Talarmin, F. Volant, C. J. Pickett, J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1997, 4807.
59. a) R. A. Alberty, J. Biol. Chem. 1994, 269, 7099;
60. b) R. A. Alberty. R. N. Goldberg, Biochemistry 1992, 31, 10610.
61. a) T A. George, R. C. Tisdale, J Am. Chem. Soc. 1985, 107, 5157:
62. b) T. A. George, R. C. Tisdale. Inorg. Chem. 1988, 27, 2909;
63. c) T. A. George, D. J. Rose. Y. Chang. Q. Chen, J. Zubieta, Inorg. Chem. 1995, 34, 1295.
64. a) G. C. Stephan, G. Peters, N. Lehnert, C. M. Habeck, C. Näther, F. Tuczek, Can. J. Chem. 2005, 83, 385;
65. b) G. C. Stephan, C. Näther, C. Sivasankar, F. Tuczek. Inorg. Chim. Acta. DOI: 10.1016/j.ica.2007. 06.046.