Entropic effects on the dynamical bottleneck location and tunneling contributions for C2H4 + H → C2H5: Variable scaling of external correlation energy for association reactions

Journal of the American Chemical Society

Volumn 120, Issue 22, 1998, Pages 5559-5567

  Villà, Jordi ^a   González Lafont, Angels ^a   Lluch, José M ^a   Truhlar, Donald G ^b  

^a UNIVERSITAT AUTÒNOMA DE BARCELONA   (Spain)

^b UNIVERSITY OF MINNESOTA   (United States)

Author keywords

[No Author keywords available]

Indexed keywords

ALKENE; ETHYLENE; FREE RADICAL;

ARTICLE; CALCULATION; CHEMICAL BOND; CHEMICAL REACTION KINETICS; ENTROPY; GEOMETRY; MOLECULAR DYNAMICS; TEMPERATURE; THERMODYNAMICS;

EID: 0032503598     PISSN: 00027863     EISSN: None     Source Type: Journal    
DOI: 10.1021/ja980131o     Document Type: Article

References (121)

1. Pilling, M. J. In Modern Gas Kinetics; Pilling, M. J., Smith, I. W. M., Eds.; Blackwell Scientific: Oxford, 1987; p 330.
2. Davies, J. W.; Pilling, M. J. Adv. Gas-Phase Photochem. Kinet. 1989, 2, 105.
3. (a) Lin, M. C.; Back, M. H. Can. J. Chem. 1996, 44, 505.
4. (b) Lin, M. C.; Back, M. H. Can. J. Chem. 1966, 44, 505.
5. (c) Loucks, L. F.; Laidler, K. J. Can. J. Chem. 1967, 45, 2795.
6. Braun, W.; Lenzi, M. Discuss. Faraday Soc. 1967, 44, 252.
7. Westenberg, A. A.; deHaas, N. J. Chem. Phys. 1969, 50, 707.
8. Kurylo, M. J.; Peterson, N. C.; Braun, W. J. Chem. Phys. 1970, 53, 2776.
9. Eyre, J. A.; Hikida, T.; Dorfman, L. J. Chem. Phys. 1970, 53, 1281.
10. Barker, J. R.; Keil, D. G.; Michael, J. V.; Osborne, D. T. J. Chem. Phys. 1970, 52, 2079.
11. (a) Michael, J. V.; Cowfer. J. A.; Keil, D. G.; Yeh, C. J. Phys. Chem. 1971, 75, 1584.
12. (b) Cowfer, J. A.; Michael, J. V. J. Chem. Phys. 1975, 62, 3504.
13. (a) Michael, J. V.; Osborne, D. T.; Suess, G. N. J. Chem. Phys. 1973, 55, 2300.
14. (b) Jones, W. E.; Macknight, S. D.; Teng, L. Chem. Rev. 1973, 73, 407.
15. Lee, J. H.; Michael, J. V.; Payne, W. A.; Stief, L. J. J. Chem. Phys. 1978, 68, 1817.
16. Oka, K.; Cvetanović, R. J. Can. J. Chem. 1979, 57, 777.
17. Pacey, P. D.; Wimalasena, J. H. Chem. Phys. Lett. 1980, 76, 433.
18. (a) Sugawara, K.; Okazaki, K.; Sato, S. Chem. Phys. Lett. 1981, 78, 259.
19. (b) Sugawara, K.; Okazaki, K.; Sato, S. Bull. Chem. Soc. Jpn. 1981, 54, 2872.
20. Pacey, P. D.; Wimalasena, J. H. J. Phys. Chem. 1984, 88, 5657.
21. Trenwith, A. B. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1986, 82, 457.
22. Lightfoot, P. D.; Pilling, M. J. J. Phys. Chem. 1987, 91, 3373.
23. Simon, Y.; Foucaut, J. F.; Scacchi, G. Can. J. Chem. 1988, 66, 2142.
24. Garner, D. M.; Fleming, D. G.; Arseneau, D. J.; Senba, M.; Reid, I. D.; Mikula, R. J. J. Chem. Phys. 1990, 93, 1732.
25. Hanning-Lee, M. A.; Green, N. J. B.; Pilling, M. J.; Robertson, S. H. J. Phys. Chem. 1993, 97, 860.
26. Feng, Y.; Niiranen, J. T.; Bencsura, Á.; Knyazev, V. D.; Gutman, D.; Tsang, W. J. Phys. Chem. 1993, 97, 871.
27. Michael, J. V.; Suess, G. N. J. Chem. Phys. 1973, 58, 2807.
28. (a) Sloane, C.; Hase, W. L. Faraday Discuss. Chem. Soc. 1977, 62, 210.
29. (b) Hase, W. L.; Mrowka, G.; Brudzynski, R.; Sloane, C. S. J. Chem. Phys. 1978, 69, 3548.
30. (c) Hase, W. L.; Wolf, R. J.; Sloane, C. S. J. Chem. Phys. 1979, 71, 2911.
31. (d) Hase, W. L.; Mrowka, G.; Brudzynski, R.; Sloane, C. S. J. Chem. Phys. 1980, 72, 6321.
32. (a) Hase, W. L.; Ludlow, D. M.; Wolf, R. J.; Schlick, T. J. Phys. Chem. 1981, 85, 958.
33. (b) Schlegel, H. B. J. Phys. Chem. 1982, 85, 4878.
34. (c) Hase, W. L.; Buckowski, D. G. J. Comput. Chem. 1982, 3, 335.
35. Hase, W. L.; Schlegel, H. B. J. Phys. Chem. 1982, 56, 3901.
36. Schlegel, H. B.; Bhalla, K. C.; Hase, W. L. J. Phys. Chem. 1982, 86, 4883.
37. (a) Hase, W. L.; Buckowski, D. G.; Swamy, K. N. J. Phys. Chem. 1983, 87, 2754.
38. (b) Swamy, K. N.; Hase, W. L. J. Phys. Chem. 1983, 87, 4715.
39. Sosa, C.; Schlegel, H. B. Int. J. Quantum Chem. 1986, 29, 1001.
40. Hase, W. L.; Schlegel, H. B.; Balbyshev, V.; Page, M. J. Phys. Chem. 1996, 100, 5354;
41. Hase, W. L.; Schlegel, H. B.; Balbyshev, V.; Page, M. J. Phys. Chem. 1997, 101, 5026(E).
42. Mole, S. J.; Zhou, X.; Liu, R. J. Phys. Chem. 1996, 100, 14665.
43. Nguyen, M. T.; Creve, S.; Vanquickenborne, L. G. J. Phys. Chem. 1996, 100, 18422.
44. Jursic, B. S. J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2 1997, 637.
45. Barone, V.; Orlandini, L. Chem. Phys. Lett. 1995, 246, 45.
46. Villa, J.; González-Lafont, A.; Lluch, J. M.; Corchado, J. C.; Espinosa-García, J. J. Chem. Phys. 1997, 107, 7266.
47. Schlegel, H. B. J. Chem. Phys. 1986, 84, 4530.
48. Gonzalez, C.; Sosa, C.; Schlegel, H. B. J. Phys. Chem. 1989, 93, 2435, 8388(E).
49. Wong, M.; Radom, L. J. Phys. Chem. 1995, 99, 8582.
50. Hase, W. L. Ace. Chem. Res. 1983, 16, 258.
51. (a) Gairett B. C.; Truhlar, D. G. J. Am. Chem. Soc. 1979, 101, 4534.
52. (b) Garrett, B. C.; Tnihlar, D. G. J. Am. Chem. Soc. 1979, 101, 5207.
53. Frisch, M. J.; Trucks, G. W.; Schlegel, H. B.; Gill, P. M. W.; Johnson, B. G.; Robb, M. A.; Cheeseman, J. R.; Keith, T. A.; Petersson, G. A.; Montgomery, J. A.; Raghavachari, K.; Al-Laham, M. A.; Zakrzewski V. G.; Ortiz, J. V.; Foresman, J. B.; Cioslowski, J.; Stefanov, B. B. Nanayakkara, A.; Challacombe, M.; Peng, C. Y.; Ayala, P. Y.; Chen, W. Wong, M. W.; Andres, J. L.; Replogle, E. S.; Gomperts, R.; Martin, R. L. Fox, D. J.; Binkley, J. S.; Defrees, D. J.; Baker, J.; Stewart, J. P.; Head-Gordon, M.; Gonzalez, C.; Pople, J. A. Gaussian94; Gaussian, Inc.; Pittsburgh, PA, 1995.
54. Hehre, W. J.; Radom, L.; Schleyer, P. v. R.; Pople, J. A. Ab Initio Molecular Orbital Theory; Wiley: New York, 1986.
55. Corchado, J. C.; Espinosa-García, J.; Hu, W.-P.; Rossi, I.; Truhlar, D. G. J. Phys. Chem. 1995, 99, 687.
56. Møller, C.; Plesset, M. S. Phys. Rev. 1934, 46, 618.
57. Roos, B. O.; Taylor, P. R.; Siegbahn, P. E. M. Chem. Phys. 1980, 48, 152.
58. Pople, J. A.; Head-Gordon, M.; Raghavachari, K. J. Chem. Phys. 1987, 87, 5968.
59. Truhlar, D. G.; Kuppermann, A. J. J. Am. Chem. Soc. 1971, 93, 1840.
60. Fukui, K. Pure Appl. Chem. 1982, 54, 1825.
61. Garrett, B. C.; Truhlar, D. G. J. Chem. Phys. 1979, 70, 1593.
62. Garrett, B. C.; Truhlar, D. G. J. Phys. Chem. 1979, 83, 1079.
63. Isaacson A. D.; Truhlar, D. G. J. Chem. Phys. 1982, 76, 1380.
64. Gonzalez, C.; Schlegel, H. B. J. Phys. Chem. 1990, 94, 5523.
65. Miller, W. H.; Handy, N. C.; Adams, J. E. J. Chem. Phys. 1980, 72, 99.
66. Truhlar, D. G.; Isaacson, A. D.; Garrett, B. C. In Theory of Chemical Reaction Dynamics; Baer, M., Ed.; CRC: Boca Raton, FL, 1985; Vol. 4, p 65.
67. Elaison, M. A.; Hirschfelder, J. O. J. Chem. Phys. 1959, 30, 1426.
68. Hofacker, L. Z Naturforsch. 1963. 18a, 607.
69. Marcus, R. A. J. Chem. Phys. 1967, 46, 959.
70. Truhlar, D. G. J. Chem. Phys. 1970, 53, 2041.
71. Troe, J. In Physical Chemistry: An Advanced Treatise, Vol. 6B; Jost, W., Ed.; Academic: New York, 1975; p 835.
72. Garrett, B. C.; Truhlar, D. G.; Grev, R. S.; Magnuson, A. W. J. Phys. Chem. 1980, 84, 1730.
73. Villa, J.; Truhlar, D. G. Theor. Chem. Acc. 1997, 97, 317.
74. (a) Nguyen, K. A.; Jackels, C. F.; Truhlar, D. G. J. Chem. Phys. 1996, 104, 6491.
75. (b) Chuang Y.-Y.; Truhlar, D. G. J. Phys. Chem. 1998, 102, 242.
76. Corchado, J. C.; Chuang, Y.-Y.; Fast, P.; Coitiño, E. L.; Hu, W.-P.; Liu, Y.-P.; Lynch, G. C.; Nguyen, K. A.; Jackels, C. F.; Gu, M. Z.; Rossi, I.; Clayton, S.; Melissas, V. S.; Sleekler, R.; Garrett, B. C.; Isaacson, A. D.; Truhlar, D. G. POLYRATE-version 7.8, University of Minnesota, Minneapolis, MN 1997.
77. (a) Gray, S. K.; Miller, W. H.; Yamaguchi, Y.; Schaefer, H. F. J. Am. Chem. Soc. 1981, 103, 1900.
78. (b) Colwell, S. M. Mol. Phys. 1984, 51, 1217.
79. (c) Colwell, S. M.; Handy, N. C. J. Chem. Phys. 1985, 82, 1281.
80. (d) Nelson, H. H.; Adams, G. F.; Page, M. J. Chem. Phys. 1990, 93, 479.
81. (e) Baldridge, K. K.; Gordon, M. S.; Steckler, R.; Truhlar, D. G. J. Phys. Chem. 1989, 93, 5107.
82. (f) Garrett, B. C.; Koszykowski, M. L.; Melius, C. F.; Page, M. J. Phys. Chem. 1990, 94, 7096.
83. (g) Truhlar, D. G.; Gordon, M. S. Science 1990, 249, 491.
84. (h) González-Lafont, A.; Truong, T. N.; Truhlar, D. G. J. Phys. Chem. 1991, 95, 4618.
85. (i) Liu, Y.-P.; Lynch, G. C.; Truong, T. N.; Lu, D.-h.; Truhlar, D. G.; Garrett, B. C. J. Am. Chem. Soc. 1993, 115, 2408.
86. (j) Liu, Y.-P.; Lu, D.-h.; González-Lafont, A.; Truhlar, D. G.; Garrett, B. C. J. Am. Chem. Soc. 1993, 115, 7806.
87. (a) Truhlar, D. G.; Isaacson, A. D.; Skodje, R. T.; Garrett, B. C. J. Phys. Chem. 1982, 86, 2252.
88. (b) Tucker, S. C.; Truhlar, D. G. In New Theoretical Concepts for Understanding Organic Reactions; Bertrán, J., Csizmadia, I. G., Eds.; Kluwer Academic: Dordrecht, 1989; p 291.
89. Lu, D.-h.; Truong, T. N.; Melissas, V. S.; Lynch, G. C.; Liu, Y.-P.; Garrett, B. C.; Steckler, R.; Isaacson, A. D.; Rai, S. N.; Hancock, G. C.; Lauderdale, J. G.; Joseph, T.; Truhlar, D. G. Computer Phys. Commun. 1992, 71, 235.
90. Steckler, R.; Hu, W.-P.; Liu, Y.-P.; Lynch, G. C.; Garrett, B. C.; Isaacson, A. D.; Melissas, V. S.; Lu, D.-h.; Truong, T. N.; Rai, S. N.; Hancock, G. C.; Lauderdale, J. G.; Joseph, T.; Truhlar, D. G. Computer Phys. Commun. 1995, 88, 341.
91. Steckler, R.; Chuang, Y.-Y.; Coitin̄o, E. L.; Hu, W.-P.; Liu, Y.-P.; Lynch, G. C.; Nguyen, K. A.; Jackels, C. F.; Gu, M. Z.; Rossi, I.; Fast, P.; Clayton, S.; Melissas, V. S.; Garrett, B. C.; Isaacson, A. D.; Truhlar, D. G. POLYRATE version 7.0, University of Minnesota, Minneapolis, MN, 1996.
92. Truhlar, D. G.; J. Comput. Chem. 1991, 12, 266.
93. Sears, T. J.; Johnson, P. M.; Jin, P.; Oatis, S. J. Chem. Phys. 1996, 104, 781.
94. Villa, J.; González-Lafont, A.; Lluch, J. M.; Bertrán, J. Mol. Phys. 1996, 89, 633.
95. Duncan, J. L. Mol. Phys. 1974, 28, 1177.
96. Castelhano, A. L.; Marriott, P. R.; Griller, D. J. Am. Chem. Soc. 1981, 103, 4262.
97. (a) Espinosa-Garcia, J.; Corchado, J. C. J. Phys. Chem. 1995, 99, 8613.
98. (b) Chuang, Y.-Y.; Truhlar, D. G., unpublished data.
99. (a) W.-P. Hu, Y.-P. Liu, and D. G. Truhlar, J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1994, 90, 1715.
100. (b) Chuang, Y.-Y.; Truhlar, D. G. J. Phys. Chem. A 1997, 101, 6911.
101. Brown, F. B.; Truhlar, D. G. Chem. Phys. Lett. 1985, 117, 307.
102. Corchado, J. C.; Truhlar, D. G. ACS Symp. Ser., in press.
103. Shavitt, I. In Advanced Theories and Computational Approaches to the Electronic Structure of Molecules; Dykstra, C. E., Ed.; Reidel: Boston, 1984; p 185.
104. Mok, D. K. W.; Neumann, R.; Handy, N. C. J. Phys. Chem. 1996, 100, 6225.
105. Lee, T. J.; Scuseria, G. E. In Quantum Mechanical Electronic Structure Calculations with Chemical Accuracy; Langhoff, S. R., Ed.; Kluwer: Dordrecht, 1995; p 47.
106. Raghavachari, K.; Anderson, J. B. J. Phys. Chem. 1996, 100, 12960.
107. Johnston, H. S.; Parr, C. A. J. Am. Chem. Soc. 1963, 85. 2544.
108. Truhlar, D. G. J. Am. Chem. Soc. 1972, 94, 7584.
109. Pauling, L. J. Am. Chem. Soc. 1947, 69, 542.
110. Miller, J. C.; Miller, J. N. In Statistics for Analytical Chemistry, 2nd ed.; Ellis Horwood: London, 1988.
111. Lide, D. R., Ed.; Handbook of Chemistry and Physics, 76th ed.; CRC: Boca Raton, FL, p 5-4.
112. Hase, W. L. J. Chem. Phys. 1976, 64, 2442.
113. Quack, M.; Troe, J. Ber. Bunsen-Ges. Phys. Chem. 1977, 81, 329.
114. Rai, S. N.; Truhlar, D. G. J. Chem. Phys. 1983, 79, 6046.
115. Hase, W. L. Accounts Chem. Res. 1983, 16, 258.
116. Hu, X.; Hase, W. L. J. Phys. Chem. 1989, 93, 6029.
117. Hase, W. L.; Wardlaw, D. M. Adv. Gas-Phase Photochem. Kinet. 1989, 2, 171.
118. Klippenstein, S. J.; Marcus, R. A. J. Chem. Phys. 1990, 93, 2418.
119. Wardlaw, D. M.; Marcus, R. A. Adv. Chem. Phys. 1987, 70, 231.
120. Dewar, M. J. S.; Dougherty, R. C. The PMO Theory of Organic Chemistry; Plenum: New York, 1975; (a) p 310,
121. Dewar, M. J. S.; Dougherty, R. C. The PMO Theory of Organic Chemistry; Plenum: New York, 1975; (b) pp 219-220.