Simultaneous voltammetric comparisons of reduction potentials, reactivities, and stabilities of the high-potential catalytic states of wild- type and distal-pocket mutant (W51F) yeast cytochrome c peroxidase

Journal of the American Chemical Society

Volumn 120, Issue 25, 1998, Pages 6270-6276

  Mondal, Madhu S ^a   Goodin, David B ^b   Armstrong, Fraser A ^a  

^a UNIVERSITY OF OXFORD   (United Kingdom)

^b SCRIPPS RESEARCH INSTITUTE   (United States)

Author keywords

[No Author keywords available]

Indexed keywords

CYTOCHROME C PEROXIDASE;

ARTICLE; ELECTRON TRANSPORT; ENZYME ACTIVE SITE; ENZYME STABILITY; NONHUMAN; OXIDATION REDUCTION REACTION; POTENTIOMETRY; REDUCTION; YEAST;

EID: 0032127566     PISSN: 00027863     EISSN: None     Source Type: Journal    
DOI: 10.1021/ja980197j     Document Type: Article

References (61)

1. Beratan, D. N.; Onuchic, J. N.; Winkler, J. R.; Gray, H. B. Science 1992, 258, 1740-1741. Onuchic, J. N.; Beratan, D. N.; Winkler, J. R.; Gray, H. B. Annu. Rev. Biophys. Biomol. Struct. 1992, 21, 349-377.
2. Beratan, D. N.; Onuchic, J. N.; Winkler, J. R.; Gray, H. B. Science 1992, 258, 1740-1741. Onuchic, J. N.; Beratan, D. N.; Winkler, J. R.; Gray, H. B. Annu. Rev. Biophys. Biomol. Struct. 1992, 21, 349-377.
3. Moser, C. C.; Keske, J. M.; Warncke, K.; Farid, R. S. Dutton, P. L. Nature 1992, 355, 796-802.
4. Durham, B.; Pan, L. P.; Long, J.; Millett, F. In Electron Transfer in Biology and the Solid State; Johnson, M. K., et. al., Eds.; Advances in Chemistry Series; American Chemical Society: Washington, DC, 1990; Vol. 226, pp 181. Millett, F.; Miller, M. A.; Geren, L.; Durham, B. J. Bioenerg. Biomem. 1995, 27, 341-351.
5. Durham, B.; Pan, L. P.; Long, J.; Millett, F. In Electron Transfer in Biology and the Solid State; Johnson, M. K., et. al., Eds.; Advances in Chemistry Series; American Chemical Society: Washington, DC, 1990; Vol. 226, pp 181. Millett, F.; Miller, M. A.; Geren, L.; Durham, B. J. Bioenerg. Biomem. 1995, 27, 341-351.
6. English, A. M.; Tsaprailis, G. Adv. Inorg. Chem. 1995, 43, 79-125.
7. Liu, R. Q.; Miller, M. A.; Han, G. W.; Hahm, S.; Geren, L.; Hibdon, S.; Kraut, J.; Durham, B.; Millett, F. Biochemistry 1994, 33, 8678-8685 and references therein.
8. Sivaraja, M.; Goodin, D. B.; Smith, M.; Hoffman, B. M. Science 1989, 245, 738-740: Houseman, A. L. P.; Doan, P. E.; Goodin, D. B.; Hoffman, B. M. Biochemistry 1993, 32, 4430-4443. Huyett, J. E.; Doan, P. E.; Gurbiel, R.; Houseman, A. L. P.; Sivarjava, M.; Goodin, D. B.; Hoffman B. M. J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 9033-9041.
9. Sivaraja, M.; Goodin, D. B.; Smith, M.; Hoffman, B. M. Science 1989, 245, 738-740: Houseman, A. L. P.; Doan, P. E.; Goodin, D. B.; Hoffman, B. M. Biochemistry 1993, 32, 4430-4443. Huyett, J. E.; Doan, P. E.; Gurbiel, R.; Houseman, A. L. P.; Sivarjava, M.; Goodin, D. B.; Hoffman B. M. J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 9033-9041.
10. Sivaraja, M.; Goodin, D. B.; Smith, M.; Hoffman, B. M. Science 1989, 245, 738-740: Houseman, A. L. P.; Doan, P. E.; Goodin, D. B.; Hoffman, B. M. Biochemistry 1993, 32, 4430-4443. Huyett, J. E.; Doan, P. E.; Gurbiel, R.; Houseman, A. L. P.; Sivarjava, M.; Goodin, D. B.; Hoffman B. M. J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 9033-9041.
11. Roe, J. A.; Goodin, D. B. J. Biol. Chem. 1993, 268, 20037-20045.
12. Miller, M. A. Biochemistry 1996, 35, 15791-15799.
13. Matthis, A. L.; Vitello, L. B.; Erman, J. E. Biochemistry 1995, 34, 9991-9999.
14. Nocek, J. M.; Zhou, J. S.; DeForest, S.; Priyadarshi, S.; Beratan, D. N.; Onuchic, J. N.; Hoffman, B. M. Chem. Rev. 1996, 96, 2459-2489.
15. Armstrong, F. A.; Butt, J. N.; Sucheta, A. Methods in Enzymology 1993, 227, 479-500. Armstrong, F. A. Bioelectrochemistry: Principles and Practice. In Bioelectrochemistry of Macromolecules; Lenaz, G., Milazzo, G., Eds.; Birkhauser Verlag: Basel, Switzerland, 1997; Vol. 5, pp 205-255. Armstrong, F. A.; Heering, H. A.; Hirst, J. Chem. Soc. Rev. 1997, 26, 169-179.
16. Armstrong, F. A.; Butt, J. N.; Sucheta, A. Methods in Enzymology 1993, 227, 479-500. Armstrong, F. A. Bioelectrochemistry: Principles and Practice. In Bioelectrochemistry of Macromolecules; Lenaz, G., Milazzo, G., Eds.; Birkhauser Verlag: Basel, Switzerland, 1997; Vol. 5, pp 205-255. Armstrong, F. A.; Heering, H. A.; Hirst, J. Chem. Soc. Rev. 1997, 26, 169-179.
17. Armstrong, F. A.; Butt, J. N.; Sucheta, A. Methods in Enzymology 1993, 227, 479-500. Armstrong, F. A. Bioelectrochemistry: Principles and Practice. In Bioelectrochemistry of Macromolecules; Lenaz, G., Milazzo, G., Eds.; Birkhauser Verlag: Basel, Switzerland, 1997; Vol. 5, pp 205-255. Armstrong, F. A.; Heering, H. A.; Hirst, J. Chem. Soc. Rev. 1997, 26, 169-179.
18. For studies of proteins adsorbed at functionalized alkanethiol monolayers, see: Song, S.; Clark, R. A.; Bowden, E. F.; Tarlov, M. J. J. Phys. Chem. 1993, 97, 6564-6572. Clark, R. A.; Bowden, E. F. Langmuir 1997, 13, 559-565. Kasmi, A. E.; Wallace, J. M.; Bowden, E. F.; Binet, S. M.; Linderman, R. J. J. Am. Chem. Soc. 1998, 120, 225-226.
19. For studies of proteins adsorbed at functionalized alkanethiol monolayers, see: Song, S.; Clark, R. A.; Bowden, E. F.; Tarlov, M. J. J. Phys. Chem. 1993, 97, 6564-6572. Clark, R. A.; Bowden, E. F. Langmuir 1997, 13, 559-565. Kasmi, A. E.; Wallace, J. M.; Bowden, E. F.; Binet, S. M.; Linderman, R. J. J. Am. Chem. Soc. 1998, 120, 225-226.
20. For studies of proteins adsorbed at functionalized alkanethiol monolayers, see: Song, S.; Clark, R. A.; Bowden, E. F.; Tarlov, M. J. J. Phys. Chem. 1993, 97, 6564-6572. Clark, R. A.; Bowden, E. F. Langmuir 1997, 13, 559-565. Kasmi, A. E.; Wallace, J. M.; Bowden, E. F.; Binet, S. M.; Linderman, R. J. J. Am. Chem. Soc. 1998, 120, 225-226.
21. For related studies of proteins immobilized within lipid films, see: Zhang, Z.; Nassar, A. E. F.; Lu, Z. Q.; Schenkman, J. B.; Rusling, J. F. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1997, 93, 1769-1774. Nassar, A. E. F.; Zhang, Z.; Hu, N. F.; Rusling, J. F.; Kumosinski, T. F. J. Phys. Chem. 1997, 101, 2224-2231. Hu, N. F.; Rusling, J. F. Langmuir 1997, 13, 4119-4125. Zhang, Z.; Rusling, J. F. Biophys. Chem. 1997, 63, 133-146.
22. For related studies of proteins immobilized within lipid films, see: Zhang, Z.; Nassar, A. E. F.; Lu, Z. Q.; Schenkman, J. B.; Rusling, J. F. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1997, 93, 1769-1774. Nassar, A. E. F.; Zhang, Z.; Hu, N. F.; Rusling, J. F.; Kumosinski, T. F. J. Phys. Chem. 1997, 101, 2224-2231. Hu, N. F.; Rusling, J. F. Langmuir 1997, 13, 4119-4125. Zhang, Z.; Rusling, J. F. Biophys. Chem. 1997, 63, 133-146.
23. For related studies of proteins immobilized within lipid films, see: Zhang, Z.; Nassar, A. E. F.; Lu, Z. Q.; Schenkman, J. B.; Rusling, J. F. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1997, 93, 1769-1774. Nassar, A. E. F.; Zhang, Z.; Hu, N. F.; Rusling, J. F.; Kumosinski, T. F. J. Phys. Chem. 1997, 101, 2224-2231. Hu, N. F.; Rusling, J. F. Langmuir 1997, 13, 4119-4125. Zhang, Z.; Rusling, J. F. Biophys. Chem. 1997, 63, 133-146.
24. For related studies of proteins immobilized within lipid films, see: Zhang, Z.; Nassar, A. E. F.; Lu, Z. Q.; Schenkman, J. B.; Rusling, J. F. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1997, 93, 1769-1774. Nassar, A. E. F.; Zhang, Z.; Hu, N. F.; Rusling, J. F.; Kumosinski, T. F. J. Phys. Chem. 1997, 101, 2224-2231. Hu, N. F.; Rusling, J. F. Langmuir 1997, 13, 4119-4125. Zhang, Z.; Rusling, J. F. Biophys. Chem. 1997, 63, 133-146.
25. Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; George, S. J.; Thomson, A. J.; Hatchikian, E. C. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 6663-6670. Butt, J. N.; Niles, J.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; Thomson, A. J. Nat. Struct. Biol. 1994, 1, 427-433. Duff, J. L. C.; Breton, J. L. J.; Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Thomson, A. J. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 8593-8603. Butt, J. N.; Fawcett, S. E. J.; Breton, J.; Thomson, A. J.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 9729-9737.
26. Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; George, S. J.; Thomson, A. J.; Hatchikian, E. C. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 6663-6670. Butt, J. N.; Niles, J.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; Thomson, A. J. Nat. Struct. Biol. 1994, 1, 427-433. Duff, J. L. C.; Breton, J. L. J.; Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Thomson, A. J. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 8593-8603. Butt, J. N.; Fawcett, S. E. J.; Breton, J.; Thomson, A. J.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 9729-9737.
27. Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; George, S. J.; Thomson, A. J.; Hatchikian, E. C. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 6663-6670. Butt, J. N.; Niles, J.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; Thomson, A. J. Nat. Struct. Biol. 1994, 1, 427-433. Duff, J. L. C.; Breton, J. L. J.; Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Thomson, A. J. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 8593-8603. Butt, J. N.; Fawcett, S. E. J.; Breton, J.; Thomson, A. J.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 9729-9737.
28. Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; George, S. J.; Thomson, A. J.; Hatchikian, E. C. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 6663-6670. Butt, J. N.; Niles, J.; Armstrong, F. A.; Breton, J.; Thomson, A. J. Nat. Struct. Biol. 1994, 1, 427-433. Duff, J. L. C.; Breton, J. L. J.; Butt, J. N.; Armstrong, F. A.; Thomson, A. J. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 8593-8603. Butt, J. N.; Fawcett, S. E. J.; Breton, J.; Thomson, A. J.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 9729-9737.
29. (a) Sucheta, A.; Ackrell, B. A. C.; Cochran, B.; Armstrong, F. A. Nature 1992, 356, 362-363.
30. (b) Sucheta, A.; Cammack, R.; Weiner, J.; Armstrong, F. A. Biochemistry 1993, 32, 5455-5465.
31. (c) Hirst, J.; Sucheta, A.; Ackrell, B. A. C.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 5031-5038.
32. (d) Hirst, J.; Ackrell, B. A. C.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 7434-7439.
33. Heering, H. A.; Weiner, J.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 11628-11638..
34. Mondal, M. S.; Fuller, H. A.; Armstrong, F. A. J. Am. Chem. Soc. 1996, 118, 263-264.
35. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
36. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
37. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
38. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
39. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
40. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
41. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
42. Goodin, D. B.; McRee, D. E. Biochemistry 1993, 32, 3313-3324; McRee, D. E.; Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; Siegel, H. A. and Goodin, D. B. Proc. Natl. Acad. Sci. 1994, 91, 12847-12851. Fitzgerald, M. M.; Churchill, M. J.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1994, 33, 3807-3818. Fitzgerald, M. M.; Trester, M. L.; Jensen, G. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1995, 4, 1844-1850. Turano, P.; Ferrer, J. C.; Cheesman, M. R.; Thomson, A. J.; Banci, L.; Bertini, I.; Mauk, A. G. Biochemistry 1995, 34, 13895-13905. Wilcox, S. K. Jensen, G. M.; Fitzgerald, M. M.; McRee, D. E.; Goodin, D. B. Biochemistry 1996, 35, 4858-4866. Sun, J.; Fitzgerald, M. M.; Goodin, D. B.; Loehr, J. M. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2064-2065. Musah, R. A.; Goodin, D. B. Biochemistry 1997, 36, 11665-11673.
43. Beralund, J.; Pascher, T.; Winkler, J. R.; Gray, H. B. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 2464-2469.
44. Farhangrazi, Z. S.; Copeland, B. R.; Nakayama, T.; Amachi, T.; Yamazaki, I.; Powers, L. S. Biochemistry 1994, 33, 5647-5652.
45. He, B.; Sinclair, R.; Copeland, B. R.; Makino, R.; Powers, L. S.; Yamazaki, I. Biochemistry 1996, 35, 2413-2420 and references therein.
46. Fishel, L. A.; Villafranca, J. E.; Mauro, J. M.; Kraut, J. Biochemistry 1987, 26, 351-360. Goodin, D. B.; Mauk, A. G.; Smith, M. J. Biol. Chem. 1987, 262 (16), 7719-7724. Miller, P.; DePillis, G. D.; Ferrer, J. C.; Mauk, A. G.; Montellano, P. R. O. J. Biol. Chem. 1992, 267 (13), 8936-8942. Tsprailis, G.; English, A. M. Can J. Chem. 1996, 74, 2250.
47. Fishel, L. A.; Villafranca, J. E.; Mauro, J. M.; Kraut, J. Biochemistry 1987, 26, 351-360. Goodin, D. B.; Mauk, A. G.; Smith, M. J. Biol. Chem. 1987, 262 (16), 7719-7724. Miller, P.; DePillis, G. D.; Ferrer, J. C.; Mauk, A. G.; Montellano, P. R. O. J. Biol. Chem. 1992, 267 (13), 8936-8942. Tsprailis, G.; English, A. M. Can J. Chem. 1996, 74, 2250.
48. Fishel, L. A.; Villafranca, J. E.; Mauro, J. M.; Kraut, J. Biochemistry 1987, 26, 351-360. Goodin, D. B.; Mauk, A. G.; Smith, M. J. Biol. Chem. 1987, 262 (16), 7719-7724. Miller, P.; DePillis, G. D.; Ferrer, J. C.; Mauk, A. G.; Montellano, P. R. O. J. Biol. Chem. 1992, 267 (13), 8936-8942. Tsprailis, G.; English, A. M. Can J. Chem. 1996, 74, 2250.
49. Fishel, L. A.; Villafranca, J. E.; Mauro, J. M.; Kraut, J. Biochemistry 1987, 26, 351-360. Goodin, D. B.; Mauk, A. G.; Smith, M. J. Biol. Chem. 1987, 262 (16), 7719-7724. Miller, P.; DePillis, G. D.; Ferrer, J. C.; Mauk, A. G.; Montellano, P. R. O. J. Biol. Chem. 1992, 267 (13), 8936-8942. Tsprailis, G.; English, A. M. Can J. Chem. 1996, 74, 2250.
50. See: Wang, J.; Mauro, J. M.; Edwards, S. L.; Oatley, S. J.; Fishel, L. A.; Ashford, V. A.; Nguyen-huu, X.; Kraut, J. Biochemistry 1990, 29, 7160-7173 and references therein.
51. Goodin, D. B.; Davidson, M. G.; Roe, J. A.; Mauk, A. G.; Smith, M. Biochemistry 1991, 30, 4953-4962.
52. Bard, A. J.; Faulkner, L. R. Electrochemical Methods; Fundamentals and Applications; Wiley: New York, 1980.
53. Plichon, V.; Laviron, E. J. Electroanal. Chem. 1976, 71, 143-156.
54. -2) for experiments conducted with the native yeast enzyme at pH 6.1. The electroactive coverage is sensitive both to pH and to potential range, the higher switching potential necessary in these experiments giving lower coverage. Half-height widths are higher at pH 5.4 than at pH 6.1. It thus appears that the optimum pH for obtaining voltammetric signals from the enzyme is 6.1.
55. IV=O group from Fe(III) is limited by a slow step, assumed to be the displacement and binding of the distal water molecule (See ref 19). Similar restrictions may apply in the non-turnover transformations of CcP.
56. Where such cooperativity occurs and where distinctive species are generated, potentiometric titrations offer a better way to define the individual one-electron potentials (see refs 20 and 21). The advantage of voltammetry is that it is a dynamic technique, able to measure reduction potentials under catalytic conditions or where species are only generated as reactive transients.
57. By comparing our observed δ value of 74 mV with the theoretical limit for a fully cooperative two-electron process (i.e., 42 mV at 0 °C), we conclude that dispersion effects must contribute less than ca. 32 mV. This means that the active sites in the enzyme film behave as a homogeneous ensemble.
58. Welinder, K. G. FEBS Lett. 1976, 72, 19-23.
59. + are transferred from the active site upon oxidation.
60. Detailed interpretation of catalytic wave shapes arising from enzymes adsorbed at electrodes is discussed in the following: Heering, H. A.; Hirst, J.; Armstrong, F. A. Submitted for publication.
61. The complex changes in wave shape accompanying the inactivation of the WT/W51F mixed film may also be contrasted with the catalytic voltammetry of succinate dehydrogenase and fumarate reductase where progressive inactivation produces no change in wave shape. The all-or-nothing "binary" behavior is an indicator of the homogeneity of the adsorbed enzyme sample.