Self-assembling frameworks: Beyond microporous oxides

Advanced Materials

Volumn 8, Issue 1, 1996, Pages 13-28

  Bowes, Carol L ^a   Ozin, Geoffrey A ^a  

^a UNIVERSITY OF TORONTO   (Canada)

Author keywords

[No Author keywords available]

Indexed keywords

CRYSTALLINE MATERIALS; CYANIDES; IONS; PHYSICAL PROPERTIES; POROUS MATERIALS; STRUCTURE (COMPOSITION); SYNTHESIS (CHEMICAL); ZEOLITES;

ANION; CHALCOGENIDE; MICROPOROUS OXIDE; PNICTIDE; POLYCHALCOGENIDE; SELF ASSEMBLING FRAMEWORK; THIOPNICTIDE;

OXIDES;

EID: 0029772788     PISSN: 09359648     EISSN: None     Source Type: Journal    
DOI: 10.1002/adma.19960080103     Document Type: Article

References (173)

1. J.-M. Lehn, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1990, 29, 1304.
2. B. M. Lok, T. R. Cannan, C. A. Messina, Zeolites 1993, 3, 282.
3. R. M. Barrer, Hydrothermal Chemistry of Zeolites, Academic Press, New York 1972. D. W. Breck, Zeolite Molecular Sieves, Wiley, New York 1984.
4. R. M. Barrer, Hydrothermal Chemistry of Zeolites, Academic Press, New York 1972. D. W. Breck, Zeolite Molecular Sieves, Wiley, New York 1984.
5. G. T. Kerr, Sci. Am. 1989, July, p. 100.
6. J. V. Smith, Chem. Rev. 1988, 88, 149.
7. E. Flanigen, B. M. Lok, R. L. Patton, S. T. Wilson, Pure Appl. Chem. 1986, 58, 1351.
8. R. C. Haushalter, L. A. Mundi, Chem. Mater. 1992, 4, 31.
9. N. Kinomura, N. Kumada, Inorg. Chem. 1990, 29, 5217.
10. V. Soghomonian, Q. Chen, R. C. Haushalter, J. Zubieta, C. J. O'Connor, Y. -S. Lee, Chem. Mater. 1993, 5, 1690.
11. J. B. Parise, D. R. Corbin, T. E. Gier, R. L. Harlow, L. Abrams, R. B. Von Dreel, Zeolites, 1992, 12, 360.
12. K. Mader, R. Hoppe, Z. Anorg. Allg. Chem. 1994, 620, 225.
13. Y. F. Shen, R. P. Zerger, R. N. deGuzman, S. L. Suib, L. McCurdy, D. I. Potter, C. L. O'Young, Science 1993, 260, 511.
14. W. Schnick, Studies in Surface Science and Catalysis - Proc. 10. Int. Zeolite Conf. 1994, 84c, 2221.
15. B. F. Hoskins, R. Robson, J. Am. Chem. Soc. 1990, 112, 1546.
16. T. Kitazawa, S. Nishikiori, R. Kuoda, T. Iwamoto, Chem. Lett. 1988, 1729.
17. T. Kitazawa, S Nishikiori, A. Yamagishi, R. Kuroda, T. Iwamoto, Chem. Soc., Chem. Commun. 1992, 413.
18. B. F. Abrahams, M. J. Hardie, B. F. Hoskins, R. Robson, G. A. Williams, J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10641.
19. B. F. Hoskins, R. Robson, N. V. Y. Scarlett, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 2025.
20. Y. Mathey, C. Masiéres, R. Setton, Inorg. Nucl. Chem. Lett. 1977, 13, 1.
21. G. A. Ozin, Adv. Mater. 1992, 4, 612. A. Kuperman, A. Stein, G. A. Ozin, Adv. Mater. 1989, 1, 69. G. A. Ozin, in ACS Adv. Chem. Ser. 1995, 245, 335, G. A. Ozin, Supramolecular Chem., in press. G. A. Ozin, unpublished work.
22. G. A. Ozin, Adv. Mater. 1992, 4, 612. A. Kuperman, A. Stein, G. A. Ozin, Adv. Mater. 1989, 1, 69. G. A. Ozin, in ACS Adv. Chem. Ser. 1995, 245, 335, G. A. Ozin, Supramolecular Chem., in press. G. A. Ozin, unpublished work.
23. G. A. Ozin, Adv. Mater. 1992, 4, 612. A. Kuperman, A. Stein, G. A. Ozin, Adv. Mater. 1989, 1, 69. G. A. Ozin, in ACS Adv. Chem. Ser. 1995, 245, 335, G. A. Ozin, Supramolecular Chem., in press. G. A. Ozin, unpublished work.
24. G. A. Ozin, Adv. Mater. 1992, 4, 612. A. Kuperman, A. Stein, G. A. Ozin, Adv. Mater. 1989, 1, 69. G. A. Ozin, in ACS Adv. Chem. Ser. 1995, 245, 335, G. A. Ozin, Supramolecular Chem., in press. G. A. Ozin, unpublished work.
25. K. O. Klepp, F. Fabian, Z. Naturforsch. 1992, 47b, 406.
26. P. T. Wood, W. T. Pennington, J. W. Kolis, Inorg. Chem. 1994, 33, 1556.
27. T. J. McCarthy, T. A. Tanzer, M. G. Kanatzidis, J. Am. Chem. Soc, 1995, 117, 1294.
28. I. G. Dance, R. G. Garbutt, M. L. Scudder, Inorg. Chem. 1990, 29, 1571.
29. T. Vossmeyer, G. Reck, L. Katsikas, E. T. K. Haupt, B. Schulz, H. Weller, Science 1995, 267, 1476.
30. G. A. Ozin, M. R. Steele, A. J. Holmes, Chem. Mater. 1994, 6, 999. N. Herron, Y. Wang, M. M. Eddy, G. D. Stucky, D. E. Cox, K. Moller, T. Bein, J. Am Chem. Soc. 1989, 111, 530.
31. G. A. Ozin, M. R. Steele, A. J. Holmes, Chem. Mater. 1994, 6, 999. N. Herron, Y. Wang, M. M. Eddy, G. D. Stucky, D. E. Cox, K. Moller, T. Bein, J. Am Chem. Soc. 1989, 111, 530.
32. L. Brus, J. Chem. Phys. 1984, 80, 4403. L. Brus, Appl. Phys. A 1991, 53, 465. H. Weller, Adv. Mater. 1993, 5, 88.
33. L. Brus, J. Chem. Phys. 1984, 80, 4403. L. Brus, Appl. Phys. A 1991, 53, 465. H. Weller, Adv. Mater. 1993, 5, 88.
34. L. Brus, J. Chem. Phys. 1984, 80, 4403. L. Brus, Appl. Phys. A 1991, 53, 465. H. Weller, Adv. Mater. 1993, 5, 88.
35. M. A. Reed, Sci. Am. 1993, January, p. 118. M. A. Reed, W. P. Kirk, Nanostructures and Megascopic Systems, Academic Press, Boston 1992.
36. M. A. Reed, Sci. Am. 1993, January, p. 118. M. A. Reed, W. P. Kirk, Nanostructures and Megascopic Systems, Academic Press, Boston 1992.
37. C. L. Bowes, G. A. Ozin, Mater. Res. Soc. Symp. Proc. 1992, 286, 93.
38. R. L. Bedard, L. D. Vail, S. T. Wilson, E. M. Flanigen, U.S. Pat. 4,880,761, R. L. Bedard, S. T. Wilson, L. D. Vail, J. M. Bennett, E. M. Flanigen, Studies in Surface Science and Catalysis, Proc. 8. Int. Zeolite Conf. 1989, 49, 375.
39. R. L. Bedard, L. D. Vail, S. T. Wilson, E. M. Flanigen, U.S. Pat. 4,880,761, R. L. Bedard, S. T. Wilson, L. D. Vail, J. M. Bennett, E. M. Flanigen, Studies in Surface Science and Catalysis, Proc. 8. Int. Zeolite Conf. 1989, 49, 375.
40. H. Ahari, R. L. Bedard, C. L. Bowes, T. Jiang, S. J. Kirkby, A. Kuperman, A. J. Lough, G. A. Ozin, S. Petrov, A. Verma, D. Young, unpublished.
41. T. Jiang, A. J. Lough, G. A. Ozin, D. Young, R. L. Bedard, Chem. Mater, 1995, 7, 245
42. T. Jiang, G. A. Ozin, R. L. Bedard, Adv. Mater. 1994, 6, 860.
43. H. Ahari, R. L. Bedard, C. L. Bowes, T. Jiang, A. J. Lough, G. A. Ozin, S. Petrov, D. Young, Adv. Mater. 1995, 7, 375.
44. O. M. Yaghi, Z. Sun, D. A. Richardson, T. L. Groy, J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 807
45. 2 Q. 1995, 2, 14.
46. J. E. Jerome, P. T. Wood, W. T. Pennington, J. W. Kolis, Inorg. Chem. 1994, 33, 1733.
47. M. Evain, R. Brec, M. -H. Whangbo, J. Solid-state Chem. 1987, 71, 244.
48. T. J. McCarthy, M. G. Kanatzidis, Inorg. Chem. 1995, 34, 1257
49. J. -H. Chou, M. G. Kanatzidis, Inorg. Chem. 1994, 33, 1001.
50. K. -W. Kim, M. G. Kanatzidis, J. Am. Chem. Soc, 1992, 114, 4878.
51. S. Dhingra, M. G. Kanatzidis, Science 1992, 258, 1769.
52. W. Schnick, J. Lucke, Angew. Chem. Int. Ed, Engl 1992, 31, 213.
53. H. P. Baldus, W. Schnick, J. Lucke, Chem. Mater. 1993, 5, 845.
54. I. Pilchowski, A. Mewis, M. Wenzel, R. Gruehn, Z. Anorg, Allg. Chem. 1990, 588, 109.
55. W. Schnick, U. Berger, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1991, 30, 830.
56. W. Schnick, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1993, 32, 806.
57. J. Zhang, J. D. Corbett, Inorg. Chem. 1991, 30, 431.
58. S. Gallmeier, H. Schafer, A. Weiss, Z. Naturforsch. 1969, 24b, 665.
59. B. Kuhl, A. Czybulka, H. U. Schuster, Z. Anorg. Allg. Chem. 1995, 621, 1.
60. J. -T. Zhao, J. D. Corbett, Inorg. Chem. 1994, 33, 5721.
61. X. Wang, M. Simard, J. D. Wuest, J. Am Chem. Soc. 1994, 116, 12119.
62. E. Fan, C. Vicent, S. S. Geib, A. D. Hamilton, Chem. Mater. 1994, 6, 1113.
63. D. B. Amabilino, J. F. Stoddart, Chem. Mater. 1994, 6, 1159.
64. A. Caneschi, F. Ferraro, D. Gatteschi, P. Rey, R. Sessoli, Inorg. Chem. 1991, 30, 3162.
65. J. A. Real, E. Andrés, M. C. Muñoz, M. Julve, T. Granier, A. Bousseksou, F. Varret, Science 1995, 268, 265.
66. G. De Munno, R. Ruiz, F. Lloret, J. Faus, R. Sessoli, M. Julve, Inorg. Chem. 1995, 34, 408
67. G. A. Doyle, D. M L. Goodgame, S. P. W. Hill, D. J. Williams, J. Chem. Soc., Chem. Commun, 1993, 207.
68. S. R. Breeze, S. Wang, Inorg. Chem. 1993, 32, 5981.
69. M. Munakata, S. Kitagawa, N. Ujimaru, M. Nakamura, M. Maekawa, H. Matsuda, Inorg, Chem. 1993, 32, 826.
70. B. F. Abrahams, B. F. Hoskins, D. M. Michail, R. Robson, Nature 1994, 369, 727.
71. J. Konnert, D. Britton, Inorg. Chem. 1966, 5, 1193.
72. J. Pickardt, G. -T. Gong, Z. Anorg. Allg. Chem. 1994, 620, 183.
73. R. Gable, B. F. Hoskins, R. Robson, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1990, 1677.
74. B. Abrahams, M. J. Hardie, B. F. Hoskins, R. Robson, E. E. Sutherland, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 1049.
75. S. R. Batten, B. F. Hoskins, R. Robson, J. .Chem. Soc., Chem. Commun. 1991, 445.
76. R. Gable, B. F. Hoskins, R. Robson, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1990, 762.
77. B. F. Abrahams, B. F. Hoskins. J. Liu, R. Robson, J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 3045.
78. B. F. Abrahams, B. F. Hoskins, R. Robson, J. Chem. Soc, Chem. Commun. 1990, 60.
79. B. F. Hoskins, R. Robson, J. Am. Chem. Soc, 1989,111, 5962.
80. J. Kim, D. Whang, J. I. Lee, K. Kim, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1993, 1400.
81. S. Nishikiori, T. Iwamoto, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1993, 1555.
82. T. Kitazawa, H. Sugisawa, M. Takeda, X. Iwamoto, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1993, 1855.
83. T. Kitazawa, S. Nishikiori, R. Kuroda, T. Iwamoto, Chem. Lett. 1988, 459.
84. J. Kim, D. Whang, Y. Koh, K. Kim, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 637.
85. T. Soma, H. Yuge, T. Iwamoto, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1994, 33, 1665.
86. Y. Mathey, C. Masiéres, Can. J. Chem. 1974, 52, 3637.
87. T. Miyochi, T. Iwamoto, Y. Sasaki, Inorg. Chim. Acta, 1971, 6, 59.
88. F. Aragon de la Cruz, S. M. Alonso, Naturwiss. 1975, 62, 298.
89. N. Ekici, Z. Kantarci, S. Akyuz, J. Incl. Phenom. 1991, 10, 9.
90. H. Yuge, T. Iwamoto, J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1993, 2841.
91. K. -M. Park, T. Iwamoto, J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1993, 1875.
92. G. Eulenberger, Z. Naturforsch, 1981, 36b, 687.
93. K. O. Klepp, Z. Naturforsch. 1992, 47b, 197.
94. W. S. Sheldrick, H. -G. Braunbeck, Z. Naturforsch. 1992, 47b, 151.
95. G. Cordier, H. Schafer, S. Schwidetzki, Rev. Chim, Min. 1985, 22, 676.
96. T. J. McCarthy, S. -P. Ngeyi, J. -H. Liao, D. C. DeGroot, T. Hogan, C. R. Kannewurf, M. G. Kanatzidis, Chem. Mater. 1993, 5, 331.
97. B. Eisermrann, A. Hoffmann, Z. Kristal. 1991, 197, 171.
98. W. S. Sheldrick, H. -G. Braunbeck, Z. Naturforsch, 1990-45, 1643.
99. W. S. Sheldrick, Z. Anorg. Allg. Chem. 1988, 562, 23.
100. J.-C. Jumas, E. Phillipot, M. Maurin, J. Solid-state Chem. 1975, 14, 152.
101. V. D. Muller, H. Haun, Z. Anorg. Allg. Chem. 1.978, 438, 258.
102. P. Lemoine, D. Carre, M. Guittard, Acta Cryst. 1984. C40, 910.
103. W. Bensch, J. Koy, Z. Kristal. 1992, 202, 298.
104. B. Eissenmann, M. Jakowski, H. Schafer, Mater. Res, Bull. 1982, 17, 1169.
105. W. S. Sheldrick, J. Kaub, Z. Anorg. Allg. Chem. 1986, 536, 114.
106. M. G. Kanatzidis, Y. Park, Chem Mater. 1990, 2, 99.
107. P. M. Keane, Y. J. Lu, J. A. Ibers, Ace. Chem. Res. 1991, 24, 223.
108. B. Eisenmann, M. Jakowski, H. Schafer, Rev. Chim. Min. 1983, 20, 329.
109. M. Vlasse. L. Fournes, Mater. Res. Bull. 1976, 11, 1527.
110. L. Fournes, M. Vlasse, Rev. Chim. Min. 1978, 15, 542.
111. R. Brec, P. Grenouillcau, M. Evain, J. Rouxel, Rev. Chim. Min. 1983, 20, 295.
112. I. G. Dance, R. G. Garbutt, D. C. Craig, M. L. Scudder, Inorg. Chan. 1987, 26, 4057.
113. J. B. Parise, Science 1991, 251, 293.
114. J. B. Parise, Y. Ko, Chem. Meter, 1994, 6, 718.
115. J. B. Parise, Y. Ko, J. Rijsennbeek, D. M. Nellis, K. Tan, S. Koch, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 69.
116. Y. Ko, K. Tan, D. M. Nellis. S. Koch, J. B. Parise, J. Solid-state Chem. 1995, 114, 506.
117. B. Krebs, Acta Cryst. 1975, A31, S66.
118. M. Evain, R. Brec, G. Ouvrard, J. Rouxel, J. Solid-state Chem. 1985, 56,
119. P. S. Haradem, J. L. Cronin, R. A. Krause, L. Katz, Inorg. Chim. Acta, 1977, 25, 173
120. X. Zhang, M. G. Kanatzidis, J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 1390.
121. T. J. McCarthy, M. G. Kanatzidis, Inorg. Chem. 1994, 33, 1205.
122. [113) J.-H. Liao, C. Varotsis, M. G. Kanatzidis, Inorg. Chem. 1993, 2, 2453.
123. [1141 Y. Park, M. G. Kanatzidis, Chem. Mater, 1991, 3, 781.
124. S. Kawata, S. Kitagawa, M. Kondo, I. Furuchi, M. Munakata, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1994, 33, 1759.\
125. M. Fujita, Y. J. Kwon, S. Washizu, K. Ogura, J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 1151.
126. L. R. MacGillivray, S. Subrazamanian, M. J. Zaworotko, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 1325
127. M. Munakata, T. Kuroda-Sowa, M. Mackawa, M. Nakamura, S. Akiyama, S. Kitagawa, Inorg. Chem. 1994, 33, 1284.
128. R. P. Farrell, T. W. Hanbley, P. A. Lay, Inorg. Chem. 1995, 34, 757.
129. D. Ranganathan, N. K. Vaish. G. V. R. Chandramouli, B. Varghese, R. B. Muthudumaran, P. T. Manoharan, J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 1643.
130. B. F. Abrahams, B. F. Hoskins, R. Robson, J. Am. Chem. Soc. 1991, 113, 3606.
131. O. M. Yaghi, G. Li, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1995, 34, 207.
132. S. R. Batten, B. F. Hoskins, R. Robson, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1995, 34, 820.
133. D. M. I. Goodgame, S. Menzer, A. M. Smith, D. J. Williams, Inorg. Chem. 1994, 33, 6409.
134. S. B. Sembiring, S. B. Colbran, R. Bishop, D. C. Craig, A. D. Rae, Inorg. Chem. Acta. 1995, 228. 109.
135. J. Krober, I. Bkouche-Waksnian, C. Pascard, M. Thomann, O. Kahn, Inorg. Chim, Acta, 1995, 230, 159
136. D. M. L. Goodgame, D. A. Kalahira, S. Menzer, D. J. Williams, Inorg. Chim. Acta, 1995, 229, 77.
137. S. Nishikiori, C. I. Ratcliffe, J. A. Ribmeester, J. Am. Chem. Soc, 1992. 114, 8590.
138. Y. Ko, C. L. Cahill, J. B. Parise, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 69.
139. D. M. L. Goodgame, S. P. W. Hill, D. J. Williams, Polyhedron 1993, 12, 2933.
140. M. Fujita, Y. J. Kwon, M. Miyazawa, K. Ogura, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 1977.
141. D. M. L. Goodgame, S. Menzer, A. M. Smith, D. J. Williams, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 1825.
142. G. De Munno, M. Julve F. Nicolo, F. Lloret, J. Faus, R. Ruiz, E. Sinn, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1993, 32, 613.
143. J. Ribas, M. Monfort, X. Solans, M. Drillon, Inorg. Chem. 1994, 33, 742.
144. K. Inoue, H. Iwamura, J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 3173.
145. S. Kitagawa, S. Matsuya, M. Mimakata, N. Osawa, H. Masuda, J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1991, 1717.
146. S. Decurtins, H. W. Schmalle, P. Scheuwly, J. Ensling, P. Gutlich, J. Am. Chem. Soc. 1994, 116, 9521
147. A. Malek, D. Young, A. J. Lough, G. A. ozin, unpublished
148. H. Ahari, G. A. Ozin, R. L. Bedard, S. Petrov, D. Young, Adv. Mater. 1995, 7, 370.
149. J. B. Parise, Y. Ko, K. Tan, D. M. Nellis, S. Koch, J. Solid-State Chem. 1995, 117, 219.
150. K. Tan, A. Darovsky, J. B. Parise, J. Am. Chem. Soc, 1995, 117, 7039.
151. R. Walther, H. J. Deiseroth, Z. Kristal. 1995, 210, 359.
152. B. Eisenmann, A. Hoffman. Z. Kristal. 1991, 195, 318.
153. T. Degen, B. Harbrecht, Angew, Chem. Int. Ed. Engl. 1995, 34, 1089.
154. M. F. Mansuetto, J. A. Cody, S. Chien, J. A. Ibers, Chem. Mater. 1995, 7, 89
155. H. J. Desieroth, R. Walther, Z. Kristal. 1995, 210, 88.
156. M. J. Zaworotko, Chem. Soc, Rev. 1994, 283.
157. S. B. Copp, S. Subramanium, M. J. Zawarotko, J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 8719
158. S. B. Copp, S. Subramanium, M. J. Zaworotko, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1993, 1078.
159. S. B. Copp, K. T. Holman, J. O. S. Sangster, S. Subramanium, M. J. Zaworotko, J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1995, 2233.
160. A Lough, G. A. Ozin, D. Young, unpublished.
161. M. Munakata, T. Kuroda-Sowa, M. Maekawa, A. Hiroto, S. Kitagawa, Inorg. Chem. 1995, 34, 2705.
162. S. R. Batten, B. F. Hoskins, R. Robson, J. Am. Chem. Soc. 1995, 117, 5385.
163. J. R. Black, N. R. Champness, W. Levason, G. Reid, J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1995, 277.
164. M. Ohba, H. Okawa, T. Ito, A. Ohto, J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 1545.
165. S. R. Batten, B. F. Hoskins, R. Robson, Angew. Chem. Int. Ed. Eng. 1995, 34, 820.
166. C. Janiak, T. G. Scharmann, K. -W. Brzezinka, P. Reich, Chem. Ber. 128, 323.
167. H. Miyasaka, N. Matsumoto, H Okawa, N. Re, E. Gallo. C. Floriani, Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 34, 1446.
168. L. Carlucci, G. Ciani, D. Proserpio, A. Sironi, J. Am. Chem. Soc, 1995, 117, 4562.
169. T. Oteno, S. J. Rettig, R. C. Thompson, J. Trotter, Inorg. Chem. 1993, 32, 1607.
170. M. M. Trunbull, G. Pon, R. D. Willen. Polyhedron 1991, 10, 1835.
171. S. Kitagawa, S. Kawata. M. Rondo, Y. Nozaka, M. Munakata, Bull. Chem. Soc. Jpn. 1993, 66, 3387.
172. S. Kitagawa, M. Munakata, T. Tanimura, Inorg. Chem. 1992, 31, 1714.
173. 2⊖, have been prepared from aqueous solution at room temperature and structurally characterized by co-workers in the authors" laboratory; unpublished results.