Atomic-Scale Insights into Hydrodesulfurization

Journal of Physical Chemistry B

Volumn 104, Issue 14, 2000, Pages 2980-2988

  Kushmerick, J G ^a,b   Kandel, S A ^a   Han, P ^a   Johnson, J A ^a,c   Weiss, P S ^a  

^a PENNSYLVANIA STATE UNIVERSITY   (United States)

^b SANDIA NATIONAL LABORATORIES   (United States)

^c Commonwealth Governor's School ^*  (United States)

Author keywords

[No Author keywords available]

Indexed keywords

EID: 0000681332     PISSN: 10895647     EISSN: None     Source Type: Journal    
DOI: 10.1021/jp993319i     Document Type: Article

References (91)

1. Somorjai, G. A. Introduction to Surface Chemistry and Catalysis; John Wiley and Sons: New York, 1994.
2. E.g.: Gellman, A. J.; Neiman, D.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1987, 107, 92-102. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Surf. Sci. 1987, 184, 75-89. de Jong, A. M.; de Beer, V. H. J.; van Veen, J. A. R.; Niemantsverdriet, J. W. J. Phys. Chem. 1996, 100, 17722-17724. Peterson, S. L.; Schulz, K. H. Langmuir 1996, 12, 941-945. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175.
3. E.g.: Gellman, A. J.; Neiman, D.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1987, 107, 92-102. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Surf. Sci. 1987, 184, 75-89. de Jong, A. M.; de Beer, V. H. J.; van Veen, J. A. R.; Niemantsverdriet, J. W. J. Phys. Chem. 1996, 100, 17722-17724. Peterson, S. L.; Schulz, K. H. Langmuir 1996, 12, 941-945. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175.
4. E.g.: Gellman, A. J.; Neiman, D.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1987, 107, 92-102. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Surf. Sci. 1987, 184, 75-89. de Jong, A. M.; de Beer, V. H. J.; van Veen, J. A. R.; Niemantsverdriet, J. W. J. Phys. Chem. 1996, 100, 17722-17724. Peterson, S. L.; Schulz, K. H. Langmuir 1996, 12, 941-945. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175.
5. E.g.: Gellman, A. J.; Neiman, D.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1987, 107, 92-102. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Surf. Sci. 1987, 184, 75-89. de Jong, A. M.; de Beer, V. H. J.; van Veen, J. A. R.; Niemantsverdriet, J. W. J. Phys. Chem. 1996, 100, 17722-17724. Peterson, S. L.; Schulz, K. H. Langmuir 1996, 12, 941-945. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175.
6. E.g.: Gellman, A. J.; Neiman, D.; Somorjai, G. A. J. Catal. 1987, 107, 92-102. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Surf. Sci. 1987, 184, 75-89. de Jong, A. M.; de Beer, V. H. J.; van Veen, J. A. R.; Niemantsverdriet, J. W. J. Phys. Chem. 1996, 100, 17722-17724. Peterson, S. L.; Schulz, K. H. Langmuir 1996, 12, 941-945. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175.
7. E.g.: Topsøe, H.; Clausen, B. S.; Topsøe, N.-Y.; Pederson, E. Ind. Eng. Chem. Fundam. 1986, 25, 25-36. Chianelli, R. R.; Daage, M.; Ledoux, M. J. Adv. Catal. 1994, 40, 177-232.
8. E.g.: Topsøe, H.; Clausen, B. S.; Topsøe, N.-Y.; Pederson, E. Ind. Eng. Chem. Fundam. 1986, 25, 25-36. Chianelli, R. R.; Daage, M.; Ledoux, M. J. Adv. Catal. 1994, 40, 177-232.
9. E.g.: Angelici, R. J. Coord. Chem. Rev. 1990, 90, 61-76. Angelici, R. J. Bull. Soc. Chim. Belg. 1995, 104, 265-282. Vicic, D. A.; Jones, W. D. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 10855-10856. Angelici, R. J. Polyhedron 1997, 16, 3073-3088. Harris, S. Polyhedron 1997, 16, 3219-3233. Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, D. A.; Choi, D. S.; Lee, S. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 15, 5688-5695.
10. E.g.: Angelici, R. J. Coord. Chem. Rev. 1990, 90, 61-76. Angelici, R. J. Bull. Soc. Chim. Belg. 1995, 104, 265-282. Vicic, D. A.; Jones, W. D. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 10855-10856. Angelici, R. J. Polyhedron 1997, 16, 3073-3088. Harris, S. Polyhedron 1997, 16, 3219-3233. Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, D. A.; Choi, D. S.; Lee, S. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 15, 5688-5695.
11. E.g.: Angelici, R. J. Coord. Chem. Rev. 1990, 90, 61-76. Angelici, R. J. Bull. Soc. Chim. Belg. 1995, 104, 265-282. Vicic, D. A.; Jones, W. D. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 10855-10856. Angelici, R. J. Polyhedron 1997, 16, 3073-3088. Harris, S. Polyhedron 1997, 16, 3219-3233. Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, D. A.; Choi, D. S.; Lee, S. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 15, 5688-5695.
12. E.g.: Angelici, R. J. Coord. Chem. Rev. 1990, 90, 61-76. Angelici, R. J. Bull. Soc. Chim. Belg. 1995, 104, 265-282. Vicic, D. A.; Jones, W. D. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 10855-10856. Angelici, R. J. Polyhedron 1997, 16, 3073-3088. Harris, S. Polyhedron 1997, 16, 3219-3233. Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, D. A.; Choi, D. S.; Lee, S. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 15, 5688-5695.
13. E.g.: Angelici, R. J. Coord. Chem. Rev. 1990, 90, 61-76. Angelici, R. J. Bull. Soc. Chim. Belg. 1995, 104, 265-282. Vicic, D. A.; Jones, W. D. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 10855-10856. Angelici, R. J. Polyhedron 1997, 16, 3073-3088. Harris, S. Polyhedron 1997, 16, 3219-3233. Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, D. A.; Choi, D. S.; Lee, S. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 15, 5688-5695.
14. E.g.: Angelici, R. J. Coord. Chem. Rev. 1990, 90, 61-76. Angelici, R. J. Bull. Soc. Chim. Belg. 1995, 104, 265-282. Vicic, D. A.; Jones, W. D. J. Am. Chem. Soc. 1997, 119, 10855-10856. Angelici, R. J. Polyhedron 1997, 16, 3073-3088. Harris, S. Polyhedron 1997, 16, 3219-3233. Dullaghan, C. A.; Carpenter, G. B.; Sweigart, D. A.; Choi, D. S.; Lee, S. S.; Chung, Y. K. Organometallics 1997, 15, 5688-5695.
15. E.g.: Ruette, F.; Valencia, N.; Sánchez-Delgado, R. J. Am. Chem. Soc. 1989, 111, 40-46. Rodriguez, J. A. Surf. Sci. 1992, 278, 326-338. Rodriguez, J. A. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7524-7534. Raybaud, P.; Hafner, J.; Kresse, G.; Toulhoat, H. Phys. Rev. Lett. 1998, 80, 1481-1484.
16. E.g.: Ruette, F.; Valencia, N.; Sánchez-Delgado, R. J. Am. Chem. Soc. 1989, 111, 40-46. Rodriguez, J. A. Surf. Sci. 1992, 278, 326-338. Rodriguez, J. A. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7524-7534. Raybaud, P.; Hafner, J.; Kresse, G.; Toulhoat, H. Phys. Rev. Lett. 1998, 80, 1481-1484.
17. E.g.: Ruette, F.; Valencia, N.; Sánchez-Delgado, R. J. Am. Chem. Soc. 1989, 111, 40-46. Rodriguez, J. A. Surf. Sci. 1992, 278, 326-338. Rodriguez, J. A. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7524-7534. Raybaud, P.; Hafner, J.; Kresse, G.; Toulhoat, H. Phys. Rev. Lett. 1998, 80, 1481-1484.
18. E.g.: Ruette, F.; Valencia, N.; Sánchez-Delgado, R. J. Am. Chem. Soc. 1989, 111, 40-46. Rodriguez, J. A. Surf. Sci. 1992, 278, 326-338. Rodriguez, J. A. J. Phys. Chem. B 1997, 101, 7524-7534. Raybaud, P.; Hafner, J.; Kresse, G.; Toulhoat, H. Phys. Rev. Lett. 1998, 80, 1481-1484.
19. Voorhoeve, R. J. H.; Stuiver, J. C. M. J. Catal. 1971, 23, 228-235. Voorhoeve, R. J. H.; Stuiver, J. C. M. J. Catal. 1971, 23, 243-252.
20. Voorhoeve, R. J. H.; Stuiver, J. C. M. J. Catal. 1971, 23, 228- 235. Voorhoeve, R. J. H.; Stuiver, J. C. M. J. Catal. 1971, 23, 243-252.
21. The 4,6 disubstituted dibenzothiophenes are the most difficult compounds to desulfurize found in petroleum feedstocks. Their resistance to HDS is most likely a combination of the high stability of the three-ring structure and the steric blocking effect of the species at the 4 and 6 positions.
22. Salmeron, M.; Somorjai, G. A.; Wold, A.; Chianelli, R. R.; Liang, K. S. Chem. Phys. Lett. 1982, 90, 105-107.
23. Farias, M. H.; Gellman, A. J.; Somorjai, G. A.; Wold, A.; Chianelli, R. R.; Liang, K. S. Chem. Phys. Lett. 1984, 140, 181-196. Kelly, D. G.; Salmeron, M.; Somorjai, G. A. Surf. Sci. 1986, 175, 465-486. Roberts, J. T.; Friend, C. M. Surf. Sci. 1987, 186, 201-218. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175. Roe, C. L.; Schulz, K. H. J. Vac. Sci. Technol. A 1998, 16, 1066-1072.
24. Farias, M. H.; Gellman, A. J.; Somorjai, G. A.; Wold, A.; Chianelli, R. R.; Liang, K. S. Chem. Phys. Lett. 1984, 140, 181-196. Kelly, D. G.; Salmeron, M.; Somorjai, G. A. Surf. Sci. 1986, 175, 465-486. Roberts, J. T.; Friend, C. M. Surf. Sci. 1987, 186, 201-218. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175. Roe, C. L.; Schulz, K. H. J. Vac. Sci. Technol. A 1998, 16, 1066-1072.
25. Farias, M. H.; Gellman, A. J.; Somorjai, G. A.; Wold, A.; Chianelli, R. R.; Liang, K. S. Chem. Phys. Lett. 1984, 140, 181-196. Kelly, D. G.; Salmeron, M.; Somorjai, G. A. Surf. Sci. 1986, 175, 465-486. Roberts, J. T.; Friend, C. M. Surf. Sci. 1987, 186, 201-218. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175. Roe, C. L.; Schulz, K. H. J. Vac. Sci. Technol. A 1998, 16, 1066-1072.
26. Farias, M. H.; Gellman, A. J.; Somorjai, G. A.; Wold, A.; Chianelli, R. R.; Liang, K. S. Chem. Phys. Lett. 1984, 140, 181-196. Kelly, D. G.; Salmeron, M.; Somorjai, G. A. Surf. Sci. 1986, 175, 465-486. Roberts, J. T.; Friend, C. M. Surf. Sci. 1987, 186, 201-218. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175. Roe, C. L.; Schulz, K. H. J. Vac. Sci. Technol. A 1998, 16, 1066-1072.
27. Farias, M. H.; Gellman, A. J.; Somorjai, G. A.; Wold, A.; Chianelli, R. R.; Liang, K. S. Chem. Phys. Lett. 1984, 140, 181-196. Kelly, D. G.; Salmeron, M.; Somorjai, G. A. Surf. Sci. 1986, 175, 465-486. Roberts, J. T.; Friend, C. M. Surf. Sci. 1987, 186, 201-218. Friend, C. M.; Chen, D. A. Polyhedron 1997, 16, 3165-3175. Roe, C. L.; Schulz, K. H. J. Vac. Sci. Technol. A 1998, 16, 1066-1072.
28. For a review, see: Wiegand, B. C.; Friend, C. M. Chem. Rev. 1992, 92, 491-504.
29. Helveg, S.; Lauritsen, J. V.; Laegsgaard, E.; Stensgaard, I.; Nørskov, J. K.; Clausen, B. S.; Topsøe, H.; Besenbacher, F. Phys. Rev. Lett. 2000, 84, 951-954.
30. Clark, P. G., Jr.; Friend, C. M. J. Chem. Phys., in press.
31. Daage, M.; Chianelli, R. R. J. Catal. 1994, 149, 414-427.
32. Topsøe, N.-Y.; Topsøe, H. J. Catal. 1983, 84, 386-401.
33. Topsøe, H.; Clausen, B. S. Catal. Rev.-Sci. Eng. 1984, 26, 395-420.
34. Byskov, L. S.; Hammer, B.; Nørskov, J. K.; Clausen, B. S.; Topsoe, H. Catal. Lett. 1997, 47, 177-182.
35. Topsøe, H.; Clausen, B. S.; Topsøe, N.-Y.; Pederson, E. Ind. Eng. Chem. Fundam. 1986, 25, 25-36.
36. Prins, R.; De Beer, V. H. J.; Somorjai, G. A. Catal. Rev.-Sci. Eng. 1989, 31, 1-41.
37. Harris, S.; Chianelli, R. R. J. Catal. 1986, 98, 17-31.
38. De Beer, V. H. J.; Duchet, J. C.; Prins, R. J. Catal. 1981, 72, 369-372.
39. Kushmerick, J. G.; Weiss, P. S. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 10094-10097.
40. Stupian, G. W.; Leung, M. S. Appl. Phys. Lett. 1987, 51, 1560-1562.
41. Magonov, S. N.; Whangbo, M. H. Adv. Mater. 1994, 6, 355-371.
42. Weimer, M.; Kramer, J.; Bai, C.; Baldeschweiler, J. D. Phys. Rev. B 1988, 37, 4292-4295.
43. Sarid, D.; Henson, T. D.; Armstrong, N. R.; Bell, L. S. Appl. Phys. Lett. 1988, 52, 2252-2254.
44. Coleman, R. V.; Giambattista, B.; Hansma, P. K.; Johnson, A.; McNairy, W. W.; Slough, C. G. Adv. Phys. 1988, 37, 559-644.
45. Tang, S. L.; Kasowski, R. V.; Parkinson, B. A. Phys. Rev. B 1989, 39, 9987-9991.
46. Youngquist, M. G.; Baldeschweiler, J. D. J. Vac. Sci. Technol. B 1991, 9, 1083-1087.
47. Altibeli, A.; Joachim, C.; Sautet, P. Surf. Sci. 1996, 367, 209-220.
48. Whangbo, M.-H.; Ren, J.; Magonov, S. N.; Bengel, H.; Parkinson, B. A.; Suna, A. Surf. Sci. 1995, 326, 311-326.
49. Heckl, W. M.; Ohnesorge, F.; Binnig, G.; Specht, M.; Hashmi, M. J. Vac. Sci. Technol. B 1991, 9, 1072-1078.
50. Permana, H.; Lee, S. K.; Ng, Y. S. J. Vac. Sci. Technol. B 1992, 10, 2297-2301.
51. Chu, X.; Schmidt, L. D. J. Catal. 1993, 144, 77-92.
52. Angelici, R. J. Acc. Chem. Res. 1988, 21, 387-394.
53. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Langmuir 1987, 3, 555-557.
54. Huntley, D. R.; Mullins, D. R.; Wiegeier, M. P. J. Phys. Chem. 1996, 100, 19620-19627.
55. Frank, E. R.; Chen, X. X.; Hamers, R. J. Surf. Sci. 1995, 334, L709-L714.
56. Chen, X.; Frank, E. R.; Hamers, R. J. J. Vac. Sci. Technol. B 1996, 14, 1136-1140.
57. Ferris, J. H.; Kushmerick, J. G.; Johnson, J. A.; Youngquist, M. G. Y.; Kessinger, R. B.; Kingsbury, H. W.; Weiss, P. S. Rev. Sci. Inst. 1998, 69, 2691-2695.
58. Vacuum Generators, Hastings, E. Sussex, England. http://www. vacgen.com/vacgen/vg-home.htm.
59. The molybdenite samples used were mined in Ontario, Canada, and obtained from Nature's Window, Wyomissing, PA.
60. Our STM and associated control electronics are optimized for stability and low noise signals. A typical image takes 5 min to acquire.
61. Binnig, G.; Fuchs, H.; Stoll, E. Surf. Sci. Lett. 1986, 169, L295-L300.
62. Stranick, S. J.; Kamna, M. M.; Weiss, P. S. Science 1994, 266, 99-102.
63. Stranick, S. J.; Kamna, M. M.; Weiss, P. S. Surf. Sci. 1995, 338, 41-59.
64. (a) Eigler, D. M.; Schweizer, E. K. Nature 1990, 344, 524-526.
65. (b) Zeppenfeld, P.; Lutz, C. P.; Eigler, D. M. Uttramicroscopy 1992, 42-44, 128-133.
66. (c) Weiss, P. S.; Eigler, D. M. Nanosources and Manipulation of Atoms Under High Fields and Temperatures: Applications; Kluwer Academic Publishers: The Netherlands, 1993; pp 213-217.
67. Bartels, L.; Meyer, G.; Rieder, K.-H. Phys. Rev. Lett. 1997, 79, 697-700.
68. Stroscio, J. A.; Feenstra, R. M.; Newns, D. M.; Fein, A. P. J. Vac. Sci. Technol. A 1988, 6, 499-507.
69. Papageorgopoulos, C.; Kamaratos, M. Surf. Sci. 1985, 164, 353-366.
70. Hosoki, S.; Hosaka, S.; Hasegawa, T. Appl. Surf. Sci. 1992, 60/61, 643-647.
71. Weiss, P. S.; Eigler, D. M. Phys. Rev. Lett. 1992, 69, 2240-2243.
72. Kamna, M. M.; Stranick, S. J.; Weiss, P. S. Science 1996, 274, 118-119.
73. Ruan, L.; Besenbacher, F.; Stensgaard, I.; Lægsgaard, E. Phys. Rev. Lett. 1992, 69, 3523-3526.
74. The raw data used for the Fourier analysis was a 100 Å × 100 Å image that ensured a sufficient number of surface atoms to enable a dependable Fourier space image to be formed. The two images were cropped from this larger data set to highlight the two thiophene orientations.
75. The entire Fourier transform filtering process was performed with Scion Image an image processing and analysis program based on NIH Image and freely distributed on the World Wide Web (http://www.scioncorp.com).
76. Buisset, J.; Rust, H.-P.; Schweizer, E. K.; Cramer, L.; Bradshaw, A. M. Phys. Rev. B 1996, 54, 10373-10376.
77. Doering, M.; Buisset, J.; Rust, H.-P.; Briner, B. G.; Bradshaw, A. M. Faraday Discuss. 1996, 105, 163-175.
78. Doering, M.; Rust, H.-P.; Briner, B. G.; Bradshaw, A. M. Surf. Sci. 1998, 410, L736-L740.
79. Stranick, S. J.; Parikh, A. N.; Allara, D. L.; Weiss, P. S. J. Phys. Chem. 1994, 98, 11136-11142.
80. 2 sheet on which they are diffusing.
81. Topsøe, H.; Clausen, B. S.; Topsoe, N.-Y.; Zeuthen, P. In Catalysis in Petroleum Refining 1989; Studies in Surface Science and Catalysis, Vol. 53; Trimm, D. L., Akashah, S., Absi-Halabi, M., Bishara, A., Eds.; Elsevier: Amsterdam. 1990; pp 77-102.
82. Redhead, P. A. Vacuum 1963, 12, 203-211.
83. Zaera, F.; Kollin, E. B.; Gland, J. L. Surf. Sci. 1987, 184, 75-89.
84. Stohr, J.; Kollin, E. B.; Fischer, D. A.; Hastings, J. B.; Zaera, F.; Sette, F. Phys. Rev. Lett. 1985, 55, 1468-1471.
85. Tarbuck, T. L.; McCrea, K. R.; Logan, J. W.; Heiser, L.; Bussell, M. E. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 7845-7857.
86. Byskov, L. S.; Nørskov, J. K.; Clausen, B. S.; Topsøe, H. Proc. Pet. Chem. (ACS, Div. Pet. Chem.) 1998, 43, 12-14.
87. E.g.: Topsøe, H.; Massoth, F. E.; Clausen, B. S. Catalytic Hydroprocessing: Catalyst Structure and Chemistry. In Catalysis, Science and Technology; J. Anderson, R., M. Boudart, M., Eds.; Springer-Verlag: New York, 1996; Vol. 11.
88. Sette, F.; Hashizume, T.; Comin, F.; MacDowell, A. A.; Citrin, P. H. Phys. Rev. Lett. 1988, 61, 1384-1387.
89. Stranick, S. J.; Parikh, A. N.; Allara, D. L.; Weiss, P. S. J. Phys. Chem. 1994, 98, 11136-11142.
90. Holmes, R. R. Prog. Inorg. Chem. 1984, 32, 119-235.
91. Gates, B. C. Catalytic Chemistry; John Wiley & Sons: New York, 1992.